2005年，薛皓文參演的當代愛情劇《滴血翡翠》開播，他也因此正式進入演藝圈。
2006年，薛皓文與藍正龍、秦嵐合作主演的劇情片《十日天堂》在中國內地上映 ??，他在片中飾演率真、搞笑的小六，這也是他首次主演電影作品；隨后，他與劉燁、沈佳妮合作出演的都市愛情劇《向天真的女生投降》播出；同年，其與唐國強、陳好等合作出演的古裝劇《大敦煌》播出，這是他首次參演古裝題材電視劇。
2007年，薛皓文搭檔唐嫣主演的愛情片《離別也是愛》在中國內地上映，他在片中飾演執(zhí)著于自己音樂理想中的年輕人陳東，他憑借該劇獲得第14屆北京大學生電影節(jié)最佳新人提名；隨后，他參演的古裝劇《臥薪嘗膽》播出；同年，其主演的都市情感劇《你是蘋果我是梨》在中央電視臺電視劇頻道播出，在劇中飾演充滿活力、熱情執(zhí)著的劇作家黃超。
2008年，薛皓文與秦俊杰、柏栩栩等合作出演的漫改青春勵志劇《網球王子》在東方衛(wèi)視播出 ??。2009年，他與周一圍、徐梵溪等合作出演的農村劇《八百里洞庭我的家》在湖南衛(wèi)視播出；同年，他參演的《網球王子》第二部《加油！網球王子》播出 ??。
2013年，薛皓文與劉佩琦、顏丹晨等合作主演的抗戰(zhàn)劇《暗渡》在湖南經視播出 ??，在劇中飾演外表男兒氣十足、內心卻充滿糾結的鐵血軍人老五；同年，他主演的抗戰(zhàn)劇《生死兄弟之鋼魂》播出 ??，在劇中飾演解放軍六營營長陸云喜。
2014年，薛皓文與劉燁、趙文卓等合作主演的懸疑推理片《全城通緝》在中國內地上映，在片中飾演警察楊勇；隨后，他參演的當代都市劇《溫暖的日子》播出 ??。
2015年，薛皓文與張豐毅、沈培藝等合作主演的抗戰(zhàn)劇《國家記憶》播出 ??，在劇中飾演段家二公子段安國；同年，他主演的抗戰(zhàn)劇《第一傘兵隊》在央視八套播出，在劇中飾演高傲自負的王牌飛行員駱云深。
2017年，薛皓文與馬麗、艾倫、沈騰合作主演的喜劇片《羞羞的鐵拳》在中國內地上映 ??，在片中飾演霸道腹黑的拳王吳良，該劇以22.13億票房收官；隨后，他參與演出的抗戰(zhàn)劇《秋收起義》在湖南衛(wèi)視播出 ??；同年，薛皓文受邀出席花椒之夜。
2019年，薛皓文與郭曉東、徐悅等合作主演的都市刑偵劇《天下無詐》在北京衛(wèi)視播出 ??，在劇中飾演身手矯健，辦案效率高的反電詐十支隊隊員涂門；隨后，他主演的刑偵緝毒劇《善始善終》在愛奇藝視頻播出 ??，在劇中飾演心狠手辣的大毒梟、地頭蛇顧濤；同年，與劉燁、馬伊琍等共同主演的都市創(chuàng)業(yè)劇《在遠方》在浙江衛(wèi)視、東方衛(wèi)視播出；之后，而其參演的都市探險劇《黃金瞳》和仙俠劇《宸汐緣》也于同年相繼播出。
2020年，薛皓文與李東學、于越合作主演的獻禮劇《奮進的旋律》在央視一套播出，在劇中飾演內向執(zhí)著的學霸，外表沉靜，骨子里青春叛逆的李濱；隨后，其參演的檢察法治劇《巡回檢察組》在湖南衛(wèi)視首播 ??；同年，主演的文化探秘劇《昆侖·絲路寶藏》開機 ??。
2021年，薛皓文主演的抗戰(zhàn)劇《代號·山豹》開播，他在劇中飾演幫助共產黨員的忠義土匪姚三合 ?；同年，主演的諜戰(zhàn)懸疑片《堡壘》開機 ??。
2022年，與朱亞文、萬茜主演的都市商戰(zhàn)劇《簡言的夏冬》播出 ?。
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