2002年，安志杰被向華強發掘，并與中國星簽下10年合約；同年，完成了個人首部電影作品，與托賓·貝爾、喬·鮑里托、特雷莎·海雷拉聯袂主演了徐克執導的科幻動作電影《黑俠II》，在片中擔綱男主角，飾演在世界各地除暴安良、行俠仗義的黑俠（強風），從而正式進入演藝圈；此外，他還出演了李玟《有你就夠了》的MV。
2003年3月9日，其出演的都市愛情偶像劇《Hi上班女郎》播出，這是他的首部電視劇作品；3月27日，與舒淇、任達華聯合主演的愛情動作喜劇電影《奇逢敵手》上映，在片中飾演女主角小玲的夢中情人Alex；同年，與蔡依林共同為電影《我的失憶男友》演唱片頭曲《愛的天使》，并獨唱了插曲《不再怕黑》；12月3日，與吳建豪、金賢珠、莫少聰聯袂主演的動作電影《少年阿虎》上映，在片中飾演真武拳館的拳手坦克，他則憑借該片獲得了第23屆香港電影金像獎最佳新人獎。
2004年3月11日，與劉青云、劉嘉玲、蔣怡聯袂主演的愛情喜劇電影《七年很癢》首映，在片中飾演與張采冰關系曖昧的健身教練WIL；9月24日，與成龍、謝霆鋒、吳彥祖聯合出演的警匪動作電影《新警察故事》上映；10月28日，其主演的古裝武俠電影《飛俠小白龍》上映，在片中飾演二皇子天養，這是他首次在影視作品中嘗試古裝扮相；此外，他還出演了楊千嬅《柳媚花嬌》、《處處吻》的MV。2005年，出演吳建豪、余文樂、夏雨主演的動作電影《猛龍》。
2006年4月28日，其參演的動作電影《黑社會2：以和為貴》上映；同年，與方力申、楊愛瑾、元華、森美聯合主演驚悚愛情電影《愛上尸新娘》，在片中飾演飛虎隊隊長阿杰；10月5日，由吳京、楊愛瑾、鄭中基主演的動作電影《黑拳》上映，安志杰在片中飾演身手不凡的威龍；10月12日，與黃子華、應采兒聯合主演的愛情動作電影《情意拳拳》首映，在片中飾演Vivian的前男友、無良律師Jason；12月25日，與天心、應采兒、陳小春聯袂主演的動作電影《魔鬼天使》首映，在片中飾演場內執行任務的探員羅杰。
2007年7月19日，其主演的警匪動作電影《男兒本色》上映，在片中飾演天養生的兄弟天養義；9月5日，與劉青云、林家棟聯袂主演的犯罪電影《神探》上映，在片中飾演看似堅強能干但內心卻很懦弱膽怯的重案組督查何家安。
2008年4月3日，與劉德華、李美琪、洪金寶、濮存昕合作主演的古裝動作電影《三國志之見龍卸甲》首映，在片中飾演隨趙子龍出身入死的鄧芝；8月8日，其參演的愛情喜劇電影《內衣少女》上映；8月28日，與楊愛瑾、關楚耀聯袂主演的愛情懸疑電影《親愛的》上映，不僅與曾愷玹共同為該片演唱了主題曲《我不在乎》，還獨唱了插曲《我愛的人都讓我傷心》。
2009年，與任達華、廖碧兒合作主演動作電影《滅門》，在片中飾演沉默寡言的駱小牛；同年，與任達華、苗僑偉聯袂主演動作電影《撕票風云》，在片中飾演功夫了得的前飛虎隊成員高達，該片于2010年1月7日上映。
2010年2月9日，與趙文卓、周迅、郭曉冬聯袂主演的古裝武俠電影《蘇乞兒》上映，在片中飾演性格深沉、內心充滿仇恨的袁烈；4月1日，其主演的愛情電影《月滿軒尼詩》上映，在片中飾演愛蓮的男友阿旭，與湯唯飾演一對情侶；6月17日，與鞏俐、周潤發、約翰·庫薩克共同出演的諜戰電影《諜海風云》首映。
2011年4月23日，與高云翔、饒敏莉、莫小棋領銜主演的刑偵劇《新玉觀音》首播，在劇中一人分飾二角，分別飾演了性格迥異的雙胞胎兄弟毛杰、毛放；4月26日，與甄子丹、孫儷、姜文合作主演的古裝電影《關云長》上映，在片中飾演東嶺關守將孔秀，該片最終以1.6億元人民幣的票房成績收官；9月29日，其出演的古裝奇幻電影《畫壁》上映，在片中飾演暗戀芍藥的金甲武士貓頭鷹；11月29日，與黎明、張涵予、劉亦菲合作主演的古裝動作電影《鴻門宴傳奇》首映，在片中飾演為劉邦打天下、立下赫赫戰功的“漢初三杰”之一的韓信。
2012年1月17日，與周杰倫、謝霆鋒、林鵬聯袂主演的動作電影《逆戰》上映，在片中飾演重情重義的王肖恩（SeanWong）；7月13日，與謝婷婷搭檔主演的動作電影《絕色武器》首映，在片中飾演輔助龍志強查詢案件、緝捕罪犯的香港刑警王智勇；11月8日，其參演的動作電影《寒戰》上映，在片中飾演飛虎隊行動指揮官石米高。
2013年8月16日，與張家輝、彭于晏、李馨巧聯袂主演的動作電影《激戰》上映，在片中飾演MMA參賽者李子天；10月18日，其主演的動作電影《特殊身份》上映，在片中飾演男主角陳子龍的仇敵羅志偉（Sunny）；11月1日，其主演的動作電影《鐵血嬌娃之叢林日記》首映。
2014年1月3日，與謝霆鋒、余文樂、任達華聯袂主演的災難電影《救火英雄》上映，在片中飾演助理消防區長葉志輝；1月10日，與伍允龍、胡然領銜主演的抗戰電影《惡戰》首映，在片中飾演武功高強的上海灘霸主龍七；4月18日，與吳彥祖、張家輝合作主演的警匪犯罪動作電影《魔警》上映，在片中飾演謀財而私通“鬼王黨”匪徒的警察陳志斌，而他則憑借該片入圍了第6屆澳門國際電影節最佳男配角獎；10月23日，與伍允龍、尹子維、杰西卡·C聯袂主演的驚悚懸疑電影《尸城》上映，在片中飾演男主角Andy；11月7日，由高希希執導的愛情電影《露水紅顏》上映，安志杰在片中飾演財大氣粗的練哥。
2015年1月16日，其參演的動作電影《駭客交鋒》在美國上映，飾演香港警察莊志遠；4月3日，與尼古拉斯·凱奇、海登·克里斯滕森、劉亦菲聯合主演的古裝動作電影《白幽靈傳奇之絕命逃亡》上映，在片中飾演武藝高強的東方大皇子長子星。
2016年，與吳磊、邢菲、張豐毅、楊紫瓊共同出演古裝神話電影《大鬧東海》；7月22日，與郭富城、楊子姍、郝蕾聯袂主演的犯罪愛情電影《天亮之前》上映，在片中飾演放蕩不羈的江湖混混馬修；7月29日，其參演的古裝神話電影《封神傳奇》首映，在片中飾演周武王姬發；同年，與郭品超、熱依扎、喬任梁聯合主演年代傳奇劇《雪女王》。
2017年4月14日，其主演的愛情電影《玩命試愛》上映，在片中飾演情感豐富、內心不安的男主角韓子泉；同年，與張晉、蔡少芬、熊欣欣聯合主演功夫喜劇電影《十噸刺客》，在片中飾演殺手首領閻王；隨后，與趙文卓、陳國坤、杜宇航聯袂主演功夫喜劇電影《功夫聯盟》，在片中飾演通過時空穿梭到現代來幫助主人公費英雄追求真愛的霍元甲；10月13日，由王迅、張瑤領銜主演的喜劇電影《你往哪里跑》上映，安志杰在片中飾演警察雷剛。
2018年6月，與古天樂、宣萱等合作出演了電影《犯罪現場》。
2020年9月28日，參演麥詠麟執導的動作電影《龍虎斗》。
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