2001年，趙會南與李幼斌、胡亞捷 王琳合作出演了警匪劇《法不容情》，他在劇中飾演性格迥異、正反對立的孿生兄弟文潔和文浩。 同年，他參演了高希希執導的犯罪電影《公正的心》，趙會南在片中飾演毛磊，并憑借該電影獲得了2001年中國電影華表獎特別評委會大獎。
2002年，他與陳寶國、陳瑾等合作出演都市情感劇《花非花》，劇中飾演肖巖。 2003年，趙會南參演了驚悚懸疑劇《與敵共眠》，劇中他飾演了反派人物墨魚。
2004年，他與黑子、趙成順合作出演青春偶像劇《霹靂彩虹》，劇中飾演了一位麻辣教師古汗青，這也是趙會南出道以來首次飾演正面人物。 同年，趙會南參演了抗日戰爭劇《野火春風斗古城》，劇中飾演了一位在戲中處處挨打的公子哥高志萍。
2005年，他與王亞楠、夢瑤主演了青春偶像劇《色拉青春》，他在劇中飾演了一位對待愛情特別癡情的富家公子方波。
2006年，趙會南參演了根據真人真事改編的警匪劇《生死十七天》，劇中他飾演本性并不邪惡，但由于外界因素刺激走向墮落深淵的綁匪周勇。
2007年，他與王志文、左小青合作主演了都市倫理劇《天道》，劇中飾演了志大才疏聰明有余而且處處心懷不軌的劉冰。 同年還參演了時裝劇《現代美女》，在劇中演繹了一個充滿正義感的美術總監墮落的歷程。
2008年，趙會南與廖凡、莫小棋出演根據王朔小說改編的同名電影《一半海水，一半火焰》，該片是2008年入圍戛納電影節的唯一中國香港產影片。
2010年，趙會南參演了家庭情感劇《牽掛》，劇中飾演了一位歇斯底里不切實際的詩人陳一冰。 同年，他與李雪健、陶紅共同主演了家庭倫理劇《父愛如山》，劇中趙會南飾演了一個普通工人家庭中的孩子韓剛。 同年他還參演了年代劇《菩提樹下》，劇中飾演皇甫俊杰 。同年，他與連奕名、黃志忠共同主演了年代戲《民國往事》，劇中飾演了性格多面，內心情感復雜嚴韌。 同年，趙會南還參演了抗日戰爭劇《天陣》，劇中飾演了亦正亦邪的肖山。
2011年，他與黎明、劉亦菲等合作出演古裝歷史電影《鴻門宴》，片中他飾演了一代梟雄楚懷王。
2013年，他與姚芊羽合作主演了都市情感劇《幸福滿滿》，在劇中趙會南飾演了一個能口吐蓮花，但對老婆忠誠，對工作負責，對哥們義氣的喬迪 。同年，他與吳奇隆、甘婷婷合作出演抗日戰爭劇《向著勝利前進》，他在劇中飾演了躊躇滿志卻總不被認可，內心郁郁仇恨表面卻淡定自然的青木。
2014年，趙會南首次嘗試擔當制片人并主演都市時尚劇《失婚男女》，他在劇中飾演倪小川。
2020年11月8日，出演的網劇《你好，火焰藍》在南京開機 。
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