1999年，出演趙寶剛執導的警匪類電視劇《永不瞑目》，劇中正經威嚴的肖童的老師；2000年，出演劉家成執導的古裝類電視劇《鐵齒銅牙紀曉嵐》第一部，和和珅搭戲，飾演反派尚榮；2001年1月，參演王新民執導的武俠類電視劇《燕子李三》，舒耀瑄飾演一個心狠手辣的警察局局長譚家麟。
2002年，出演汪俊執導的懸疑類電視劇《浮華背后》，劇中飾演白先生；2003年，參演愛情類電視劇《金粉世家》 ，劇中飾演一個趨炎附勢的老派知識分子冷清秋的舅舅宋世卿。
2007年，出演傅東育執導的都市愛情類電視劇《謝謝你曾經愛過我》。劇中飾演雨薇(趙薇飾)的爸爸，經歷了復雜的情感糾葛；同年，出演王小康執導的都市類電視劇《幸福里九號》，劇中飾演于得水。
2008年，參演唐敬睿執導的愛國主義電視連續劇《絕密1950》，飾演一個接應國民黨投誠的情報高官；2009年，出演李三林執導的都市類電視劇《走西口》，劇中飾演鮑父。
2010年，主演的電視劇《女馬幫》上線；同年，參演周偉執導的青春紅色系列數字電影《成成烽火》客串老校長杜奮偉。同年9月，參演韓三平、黃建新執導歷史類的電影《建黨偉業》 舒耀瑄應邀在該片中出演頭號反派京師警察廳廳長吳炳湘；同年10月，參演李晨主演的都市類電視劇《理發師》，劇中飾演李晨的師父閔師傅；同年10月，參演李京執導的軍旅題材電視劇電視劇《我們的隊伍向太陽》；同年12月，出演傅東育執導的農業題材類電視劇《沃土》，舒耀瑄在劇中飾演水利專家。
2011年1月，參演李云亮執導的都市類電視劇《樓王之謎》；同年1月，參演陳力執導的中國共產黨建黨90周年的重點獻禮影片《湘江北去》，舒耀瑄出演學貫中西的“清末怪杰”辜鴻銘，并為戲獻出自己精心收藏多年的眼鏡；同年8月，參演董志強執導的電視連續劇《漢陽造》，舒耀瑄出演中國的“重工業之父”張之洞；同年9月，參加綜藝節目《影視風云路》。
2012年3月，出演盧倫常執導的都市類電視劇《媳婦是怎樣煉成的》，飾演教授彭樂山；同年7月，參演詹文冠執導的抗日類電影《正骨》，出演性直剛烈的老藥師“酸叔”，一身正氣傲骨，不畏強權，有著強烈正義感的同時弘揚了高尚的民族氣節。同年7月，參演范秀明執導情感類電視劇《尋人啟事》；同年10月，出演閆國喜執導的抗戰類《張寒暉》，劇中舒耀瑄飾演主角張寒暉的父親；同年12月，參加王鴻飛、尹濤執導的抗戰類電視劇《對與決》，飾演日本軍官。
2013年3月，出演沈曉海執導的抗戰類電視劇《獵魔》，飾演日本軍官石原太郎扮；4月，參演郭寶昌執導的宅門類電視劇《大宅門1912》，舒耀瑄扮演了東阿縣“阿井茶館”的東家金明清；同年7月，主演董志強執導史詩諜戰類電視劇《我的絕密生涯》；同年9月，參演白濤執導的古裝類電視劇《醫圣》，飾演“大太監”；。
2014年，參演驚悚懸疑類電影《虐面人》，飾演收藏家；同年5月，出演闞衛平執導的青春勵志類電視劇《青春無季》，劇中飾演一個整日圍繞一雙兒女，無微不至呵護照顧的“二十四孝”老爸；同年8月，出演吳子牛執導的革命題材類電視劇《歷史轉折中的鄧小平》，反映了實行全面改革開放這段實現偉大轉折的重要歷史，舒耀瑄在劇中飾演自己偶像郭沫若。
2015年1月，主演胡明凱執導的電影《獨龍車站》，飾演獨龍村村長；同年5月，出演余斌擔執導的農村偶像類電影《新歡喜冤家》上線；同年12月，出演王梓執導的年代情感類電視劇《俺娘田小草》，飾演的瘋爺爺。
2016年9月，加盟由徐紀周執導，趙麗穎、陸毅等傾情加盟的諜戰大戲《胭脂》，飾演金信銀行行長藍長明。
2018年，出演游達志、鄭偉文聯合執導的權謀大戲《三國機密之潛龍在淵》。
2019年，出演田七執導的電影《瘋狂的王二》。
2021年2月1日，參演的《覺醒年代》在央視一套首播，飾演林紓；7月16日，出演的打拐題材正能量電影《天下無拐》全國上映；11月12日，與王傳君、王珞丹等合作主演的愛情電影《不老奇事》上映。
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