2005年，大三時呂聿來出演電影處女作《孔雀》，在片中飾演個外表憂郁、內心豐富的柔弱的小弟，并提名華語傳媒電影大獎最佳男配角，并隨主創一同參加第55屆柏林國際電影節。
2006年9月6日，與李保田、楊亞寧聯袂主演的劇情電影《馬背上的法庭》上映，呂聿來也憑借此片提名第7屆華語電影傳媒大獎最佳男配角。
2007年，出演電影頻道出品的數字電影《掌聲響亮》，并擔任該片的編??；同年，領銜主演蔡尚君導演的劇情電影《紅色康拜因》，在片中第一次嘗試演繹與自身性格和生活經歷不同的角色。
2008年，主演喜劇喜劇電影《時尚先生》飾電腦高手符迦寧；5月21日，領銜主演根據阿美的小說《李愛和海麗的故事》改編的電影《牛郎織女》上映，影片入圍第61屆戛納電影節“導演雙周”單元；10月28日，領銜主演的中國、法國、荷蘭共同拍攝電影《海上夢境》上映。
2009年7月23日，主演的講述男同性戀題材電影《無聲風鈴》上映，呂聿來憑此獲第四屆華語論壇新銳男演員獎，并在馬德里電影節中獲得“最佳男演員獎”；同年，主演懸疑喜劇《非常秀》。
2010年，憑借主演的文藝電影《無蟬的夏天》獲得第17屆北京大學生電影節最佳電視電影男演員獎；11月11日，主演的文藝電影《東風破》上映，并參加了金馬國際電影展。
2011年，與黃璐主演劇情電影《這里，那里》，在片中飾演飯館服務員國光；同年，領銜主演取材澠池真人真事的愛情電影《留駐桃花塬》。
2012年11月29日，出演陸川執導的歷史題材電影《王的盛宴》上映。2013年4月，受邀出席第十屆法國電影展映開幕酒會；9月1日，主演的電影《水印街》在威尼斯電影節“國際影評人周”單元首映；11月8日，主演張元執導的愛情電影《有種》上映，影片入圍多倫多電影節“先鋒電影”展映單元；同年，與張馨予領銜主演反商業犯罪電影《銀戰》；同年，呂聿來導演處女作、研究生畢業作品《東東》被選入第18屆釜山國際電影節WorldPremiere單元和WideAngle短片競賽單元。
2014年，參演盧庚戌執導的青春電影《怒放之青春再見》；6月24日，領銜主演的愛情輕喜劇電影《簡裝男神》在浙江寧波開拍，呂聿來在片中飾演老實巴交的都市小白領唐小尼；12月31日，出演的懸疑電影《誰是臥底之王牌》上映；同年，在紀念南京大屠殺的電視劇《四十九日·祭》中飾演身處抗日局勢的動蕩年代教堂內的落魄廚師。
2015年1月23日，參演的青春驚悚電影《怪談》上映，在片中飾演唐偉；與貢米聯合主演西部支教勵志電影《大漠青春》，在片中飾保定學院畢業生田英普；8月，與張馨予、徐海喬共同主演超級玄幻劇《昆侖闕之前世今生》；9月18日，主演的抗日為題材電影《穿越硝煙的歌聲》在邵東首映，在片中飾演湖南邵陽籍大音樂家賀綠汀。
2016年，出演懸疑驚悚愛情電影《妖醫》上映，在片中飾演心理醫生沙青。
2017年，主演驚悚懸疑電影《驚悚小說》；2月，呂聿來首次執導、愛奇藝出品的長片電影《桃源》，該片由耿樂、齊溪主演，于2019年9月獲得西班牙荔枝電影節“最佳導演獎”獎項；7月，主演的電影《淡藍琥珀》在重慶殺青。
2018年，與劉暢、陳小紜、陳昊宇、趙陽等人主演懸疑科幻網絡劇《失蹤人口》，同年12月17日，與王真兒主演的懸疑文藝電影《淡藍琥珀》上線。
2020年，執導的電影《掃黑·兩面人》正式開機。8月19日，主演的電視劇《摩天大樓》在騰訊視頻播出，劇中飾演謝保羅。10月，參演的電影《平原上的摩西》發布先導預告片，將于2021年上映。
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