2002年，制片人游建鳴無意中看見劉亦菲擔任形象代言的廣告，后選中其出演白秀珠一角，劉亦菲因此接觸表演進入演藝圈；6月18日，劉亦菲正式進組拍攝電視劇《金粉世家》；同年，劉亦菲參加了《天龍八部》劇組的試鏡，經過試戲她最終被選定出演神仙姐姐王語嫣一角，9月16日，劉亦菲正式進組拍攝該劇。
2003年3月20日，劉亦菲與李大為導演合作的民國愛情劇《金粉世家》在央視八套黃金檔首播，她在劇中飾演了敢愛敢恨、出身優越的富家小姐白秀珠一角。該劇播出后平均收視率達7.68%，并連續兩年獲得央視收視冠軍；12月11日，其主演的古裝武俠劇《天龍八部》首播，這是劉亦菲首部古裝作品，她因在劇中飾演了清艷唯美、文靜而有才學的絕世美人王語嫣一角而被稱為“神仙姐姐”，并因此劇嶄露頭角。之后該劇登陸臺灣中視播出，收視率達5.69%，取得了臺灣同時段收視第一的成績。
2004年6月，劉亦菲開始參與電視劇《神雕俠侶》劇組的試鏡；7月16日，劉亦菲與陳柏霖合作主演的青春愛情電影《五月之戀》上映，這是劉亦菲首部電影作品，她在片中飾演了性格開朗活潑又豪爽的京劇團學生趙瑄，而這也是她首次嘗試現代裝造型；同年10月11日，劉亦菲正式確定出演小龍女一角，并進組拍攝；11月30日，其主演的青春愛情電影《戀愛大贏家》上映，劉亦菲在片中飾演了活潑靚麗、精靈古怪的純情少女金巧莉。
2005年1月24日，劉亦菲主演的古裝仙俠劇《仙劍奇俠傳》首播，她在劇中飾演的南詔國公主趙靈兒天真無邪、善解人意，同時又身負拯救蒼生的使命，并因該角色獲得了高人氣與關注度；同年6月，正式簽約日本索尼音樂娛樂公司，此外，劉亦菲還接受了聲樂和舞蹈訓練，因此暫時息影不再接拍電視劇。
2006年3月17日，與黃曉明領銜主演的古裝武俠劇《神雕俠侶》首播，該劇播出后收獲了不俗的收視成績和口碑，并在2006年1至9月關于電視劇的調查數據中以45次的播出率排名第一位。之后登陸香港播出，并創下TVB劇集收視排行榜季軍；劉亦菲則在劇中飾演了清麗脫俗、容顏傾世且不食人間煙火的小龍女一角；7月1日，發行首張日語EP《真夜中のドア》（中文名《深夜之門》），其中同名單曲亦成為日本動畫片《飛天小女警Z》的片尾曲；8月31日，其首張個人同名國語專輯《劉亦菲》在內地發行，該專輯后于9月15日在香港、臺灣、東南亞及日本同步發行；9月6日，發行首張日語專輯《All My Words》；10月27日，擔任第6屆中國金鷹電視藝術節開幕式的金鷹女神，劉亦菲由此成為金鷹節歷史上首位金鷹女神，她在開幕式晚會上領銜表演了開場舞《金鷹飛翔》，還在隨后的節目中演唱了歌曲《心悸》。
2007年1月，劉亦菲演唱的歌曲《心悸》獲得第6屆中國原創音樂流行榜內地金曲獎；同年4月，確定搭檔成龍、李連杰出演個人首部好萊塢電影《功夫之王》，并在片中飾演女主角金燕子一角，之后劉亦菲為該片提前進入訓練地接受多種武術訓練；同年，劉亦菲還被評為“中國80后十大杰出代表人物”。
2008年起，憑借電視劇積累的高人氣，劉亦菲開始在影視領域全面發展，并將其演藝事業的重心轉向大銀幕；4月24日，劉亦菲主演的電影《功夫之王》在中國內地上映，國內票房突破1.85億，海外票房達1.28億美元；而她則在片中飾演了武功高強、冷艷奪目的俠女金燕子，并憑該角色在好萊塢IMDB電影新人排行榜中全球人氣指數位居第一；5月，簽約了WMA威廉莫里斯經紀公司；截至12月31日，劉亦菲在上半年僅憑借《功夫之王》一部作品，以11.34億次的百度搜索量登頂百度娛樂沸點“最沸點女明星”。
2009年，在由“網絡票選 媒體評審 線下抽查”的“80后新生代娛樂大明星”評選活動中正式獲封“四小花旦”之一。2010年8月12日，與王力宏領銜主演的愛情電影《戀愛通告》上映，劉亦菲幾乎是素顏出鏡，她在片中飾演了氣質超凡脫俗的民樂系女學生宋曉青，該片打破國內同類型愛情片票房記錄。
2011年4月19日，與古天樂合作主演的奇幻愛情片《倩女幽魂》上映，劉亦菲在片中飾演了嫵媚動人的狐妖聶小倩，該片海外版權預售達1200萬美元，創下國產片海外發行新紀錄、內地票房則突破1.5億；11月29日，由李仁港執導的古裝戰爭片《鴻門宴傳奇》上映，該片票房達1.3億，劉亦菲則在片中飾演了能歌善舞、美艷溫柔的絕代佳人虞姬，并演唱電影插曲《楚歌》；截止2011年底，劉亦菲連續七年登上福布斯中國名人榜。
2012年7月12日，劉亦菲與陳嘉上導演合作的古裝武俠動作片《四大名捕》上映，該片為“四大名捕三部曲”的第一部，劉亦菲在片中飾演了心思縝密、冷靜內斂而堅韌的女神捕無情一角，該片內地票房達2億元，位列2012年度國產片票房榜第七名；9月26日，與周潤發合作主演的古裝歷史片《銅雀臺》上映，劉亦菲首次在片中挑戰一人分飾兩角，她飾演了絕美神秘、為刺曹而生的殺手靈雎和絕色美女貂蟬，憑借在該片中的表現劉亦菲獲得了第5屆澳門國際電影節最佳女主角獎，而該片的主題曲《等雪來》也由她演唱。
2013年12月6日，劉亦菲主演的古裝武俠動作片《四大名捕2》上映，她在片中繼續出演心思縝密、能讀懂人心的女主角無情一角，并演唱電影主題曲《放下》，該片上映首周位居第三，最終取得1.74億元的票房成績；11月26日，劉亦菲的蠟像入駐武漢杜莎夫人蠟像館，并在武漢杜莎夫人蠟像館的“武漢之光”展區展出。2014年8月22日，其主演的古裝武俠動作片《四大名捕大結局》上映，該片票房達1.92億，至此其主演的《四大名捕》系列三部曲均破億；11月7日，由高希希執導的都市愛情片《露水紅顏》上映，劉亦菲回歸現代題材，她在片中飾演了本性善良且美麗動人的貴族小姐邢露。
2015年4月3日，與尼古拉斯·凱奇、海登·克里斯滕森合作主演的古裝戰爭片《白幽靈傳奇之絕命逃亡》上映，劉亦菲在片中飾演的宋朝公主趙蓮美麗神秘，她純潔善良、擁有非凡的膽略和智慧；9月25日，由韓國導演李宰漢執導的都市愛情片《第三種愛情》上映，劉亦菲在片中飾演了精明強干、美麗知性的律師鄒雨，憑借在該片中的表現她獲得了第16屆華語電影傳媒大獎最受矚目女演員獎；同年，丹麥導演比利·奧古斯特在看了劉亦菲個人的電影作品后，選中其出演電影《烽火芳菲》的女主角。
2016年5月11日，受邀出席第69屆戛納國際電影節紅毯；5月20日，其主演的文藝片《夜孔雀》上映，該片由戴思杰執導并入圍了第40屆蒙特利爾國際電影節主競賽單元，而劉亦菲則憑借該片中的表現入圍到蒙特利爾最佳女演員的爭奪戰中。此外，劉亦菲為該角色專門學習了法語，她在片中飾演了一位敏感而獨立、敢愛敢恨的法籍華裔留學生艾爾莎；7月8日，劉亦菲在上映的青春愛情片《致青春·原來你還在這里》中飾演了倔強執拗且自尊心強的蘇韻錦，而該片的主題曲《還在這里》也由她演唱。該片取得3.36億元的票房成績；同年12月，她還被評選為“中國80后十大影響力人物”。
2017年4月27日，劉亦菲在GMIC X 2017非凡盛典上獲得“GMIC互聯網時代電影人物”獎；8月3日，古裝玄幻電影《三生三世十里桃花》上映，劉亦菲在片中首次挑戰一人分飾三角，她飾演了容貌傾國傾城的青丘帝姬白淺、執著倔強的司音神君和天真恬淡的凡人素素。該片票房達5.33億；11月10日，主演的戰爭片《烽火芳菲》上映，該片還入圍了第20屆上海國際電影節主競賽單元，并成為電影節揭幕影片。而劉亦菲在片中以不施粉黛的形象出現，塑造了堅毅頑強、勇敢善良的單身母親英子一角；11月30日，迪士尼官方正式宣布劉亦菲出演真人版電影《花木蘭》，片中飾演女主角花木蘭一角；12月，主演改編自同名漫畫的民國傳奇劇《南煙齋筆錄》，劉亦菲在劇中同時挑戰兩個角色，飾演具有雙重人格的人物形象，分別是具有奇妙的力量、獨特的使命的南煙齋掌柜陸曼笙和攻氣十足的暗黑系病嬌女夜摩羅，而這也是她闊別熒屏11年后再演電視劇；12月29日，由陳國富監制的奇幻喜劇片《二代妖精之今生有幸》上映，劉亦菲在片中飾演了俏皮靈動、對感情執著的北極銀狐白纖楚，這是她首次嘗試喜劇角色。
2018年1月2日，當選2017時光年度大賞華語影壇“十大風云人物”。2019年，劉亦菲憑借其主演的電影《花木蘭》入選《好萊塢報道者》評選的25名“好萊塢新星”之一。2020年9月11日，劉亦菲與妮基·卡羅導演合作的迪士尼真人版劇情電影《花木蘭》上映，她在片中飾演的女主角花木蘭英勇無畏、在經歷了種種考驗后，最終成長為一名真正的戰士。而劉亦菲則憑借在該片中的表現獲得第46屆美國電影土星獎最佳女主角、及第1屆評論家選擇超級獎動作電影最佳女演員提名，并獲得了英國數碼間諜讀者獎最佳女演員獎。此外，她還為電影獻唱了中文主題曲《自己》和迪士尼 英文版主題曲《reflection》。
2021年2月，領銜主演由楊陽執導的女性古裝勵志劇《夢華錄》，該劇根據關漢卿的元曲代表作改編，劉亦菲在劇中飾演女主角趙盼兒。
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