1987
年，主演了侯孝賢執導的由日本漫畫改編的電影《尼羅河女兒》。
1989
年，拍攝了由陳松勇、梁朝偉主演的電影《悲情城市》，飾演林家三子。
1990年，在成龍主演的動作喜劇電影《火燒島》中飾演幫派老大大林。1992年，高捷在《少年吔，安啦》中，首度出演黑道大哥的角色。1994年，拍攝了由李仁港執導的、吳興國主演的動作電影《94獨臂刀之情》。1996年，出演了由伍宗德、莊訓鑫共同執導的單元系列劇《臺灣靈異事件》。1998年，拍攝了由梁朝偉、劉嘉玲主演的劇情電影《海上花》，飾演候補縣令羅子富。
2000年，拍攝了愛情驚悚犯罪作品《小百無禁忌》的故事三《游牧民族》；隨后，與謝霆鋒共同主演了徐克執導的犯罪電影《順流逆流》。
2007年7月，拍攝了寧浩執導的黑色幽默喜劇賀歲電影《瘋狂的賽車》；11月，在成龍主演的取自日本華人社會真實事件改編的電影《新宿事件》中飾演臺南幫老大；先與吳彥祖、張震合作出演翻拍自《喋血街頭》的動作電影《天堂口》，飾演黑幫老大陳四哥；后與蘇慧倫，張翰合作，出演了臺灣文藝電影《流浪神狗人》。
2008年，主演了充滿魔幻寫實和爆炸性搖滾的故事元素黑色喜劇電影《一席之地》，并憑紙扎師傅一角獲得第十屆華語電影傳媒大獎之最佳男配角；之后，拍攝了鐘孟宏自編自導并親自擔任攝影的首部劇情長片電影《停車》，飾演退隱江湖的理發師。
2009年3月，先參演了展現臺北浪漫風采的城市愛情電影《一頁臺北》，飾演慈眉善目的面店老板；后拍攝了愛情電影《淚王子》，由張孝全、范植偉主演此劇。
2010年5月，拍攝了第七代導演李遠執導的動作懸疑電影《回馬槍》，在片中擔綱反派男一號；8月，與趙又延、黃渤共同出演了動作喜劇電影《痞子英雄首部曲：全面開戰》。
2011年4月，出演臺灣首部活尸電影《Z-108棄城》，飾演政府高官；5月，加盟了房祖名主演的喜劇愛情電影《給野獸獻花》；9月，出演了青春愛情動作喜劇電影《女孩壞壞》，劇中飾演主角賈斯汀的叔叔；10月，主演了首部以微博為主題的系列微電影《微博有鬼》之《目擊者》；12月，在以小人物的喜怒哀樂為線索的電影《海島樂園》中飾演Danny委派的調查人員。
2012年8月，在王力宏、章子怡主演的都市浪漫冒險喜劇《非常幸運》中飾演黑寡婦手下高先生；10月，主演了張榮吉與伊朗導演Alireza Khatami共同執導的單元劇《臺北工廠》之《老張的新地址》。
2013年3月，出演黑色幽默喜劇《囧人之越撓越癢》，飾演黑幫老大二哥；7月，主演了吳宇森執導的戰爭片《太平輪》，飾演嚴倉猛；隨后，與張家輝、彭于晏共同主演動作電影《激戰》，劇中飾演彭于晏的父親。
2014年3月，先拍攝了由羅卓瑤執導，阮經天、周冬雨共同主演的文藝青年犯罪喜劇電影《暴走神探》；后與古天樂、余文樂共同主演警匪槍戰電影《謎城》，飾演臺灣匪幫老大。
2015年4月，與霍建華、任達華共同主演了度懸疑動作喜劇《真相禁區》，出演了一個壽司店老板兼主廚，是戲里沈嘉美現任丈夫；5月，搭檔郭富城、楊子姍出演黑幫愛情電影《天亮之前》，飾演黑幫老大。
2016年，主演了臺灣黑幫電影《林北小舞》。
2019年7月31日，高捷參演的喜劇電影《我的姐姐是殺手》正式開機；9月6日，與王志文、余男等合作主演的電影《最長一槍》上映。
2021年9月19日，主演的治愈喜劇電影《日常幻想指南》在全國上映。
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