2004年，還在中央戲劇學院讀大三的李悅溪被導演平江鎖金選中，出演何賽飛、劉詩詩主演的愛情懸疑劇《月影風荷》，在劇中飾演活潑浪漫、為愛無私奉獻的善良女孩姚曉越，自此開始演藝事業。
2006年3月，李悅溪在畢業大戲《借我一個男高音》中飾演女一號麥琪；7月，領銜主演周友朝執導的戰爭影片《迅雷之旅》，在片中飾演肖海韻；9月，再度合作導演平江鎖金，與何家勁、斯琴高娃共同主演戰爭傳奇劇《飛花如蝶》，在劇中飾演仇青鳳。
2007年，搭檔孫海英、殷桃，聯袂出演夏鋼、毛衛寧、付小健聯合執導的當代涉案劇《警察故事》，在劇中飾演警察岳嵐；隨后，與包貝爾合作，主演檀冰、李寶琪執導的電影《憤怒的鋼琴》，在片中飾演女一號張雅林。
2008年2月，領銜主演張峰執導的反腐題材劇《黑白人生》，在劇中飾演陳佳。6月，與谷智鑫、溫崢嶸合作，聯袂出演安建執導的犯罪懸疑劇《國家機密2》，在劇中飾演女一號石慧。7月，參演杰夫執導的商戰懸疑劇《兄弟無間》，在劇中飾演女一號阿洛。同年，領銜主演龔力執導的電影《落第秀才》，在片中飾演女一號錢小小。
2009年，搭檔李幼斌、劉佳，聯袂出演穆德遠執導的諜戰劇《密戰》，在劇中飾演燕子；同年，參演黃經偉執導，廖學秋、傅藝偉主演的現代情感劇《蝸居時代》，在劇中飾演于菲菲。
2010年6月，與顏丙燕、耿樂聯袂出演雷獻禾執導人物傳記題材劇《遠山的紅葉》，在劇中飾演孫靜；同年，參演陳立軍執導，梁靜、何政軍主演的近代革命題材劇《梨花似雪》，在劇中飾演周彩；同年，客串虎子執導的戰爭懸疑劇《最后征戰》。
2011年，在王奕蘇執導的革命戰爭劇《將軍日記》中飾演賴傳珠第二任妻子孫湘；同年，參演萬盛華執導的戰爭題材劇《硝煙背后的戰爭》，在劇中飾演敵工小組地方聯絡員、八路軍戰地醫療隊醫生曹順花。
2012年，領銜主演馮新民執導的革命歷史題材電影《丁香》，在劇中飾演解放前夕犧牲在雨花臺的革命烈士丁香；5月，搭檔張玉嬿、章申共同主演楊玄、龍真執導的年代愛情劇《桃花劫》，在劇中飾演趙美瑤；同年，在萬盛華執導的革命歷史題材劇《開國》中飾演一名紡織廠美麗女工吳秀梅。
2013年，客串劉愷、張寒冰聯合執導的當代都市《爸爸快長大》；11月，搭檔劉永生、王馨悅，聯袂出演呂祖松執導的公安題材劇《九命刑警》，在劇中飾演張琳。
2014年，參演高翊浚執導，范冰冰領銜主演的古裝歷史劇《武媚娘傳奇》，在劇中飾演癡情善良的太子妃蘇玫，李悅溪在劇中的表現受到了廣泛關注。
2015年，與奇道、徐翠翠共同主演劉濤執導的的抗戰劇《血戰到底之壯丁也是兵》，在劇中飾演性格潑辣、心地善良、堅強勇敢的田嫂子。
2016年，參演鄭曉龍、劉雪松執導，張嘉譯、王珞丹主演的都市醫療劇《急診科醫生》，在劇中飾演經驗豐富、沉穩干練的急診科護士林雯。
2017年3月，參演余丁執導，張譯、殷桃、陶澤如主演的都市商業劇《雞毛飛上天》。
2018年11月，搭檔海陸、紀凌塵等出演的近代傳奇劇《末代廚娘》。
2019年1月，參演劉雪松執導，黃景瑜、王麗坤領銜主演的都市情感劇《三生有幸遇上你》； 4月，與韓棟、徐梵溪、馬秋子聯袂出演近代傳奇劇《張庫大道》，在劇中飾演有情有義的梨園名伶一片紅。
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