2003年7月25日，領(lǐng)銜主演的奇幻冒險動作電影《古墓麗影2》上映 ；10月24日，與克里夫·歐文、萊納斯·羅徹聯(lián)合出演的劇情片《超越邊界》上映，安吉麗娜·朱莉飾演放棄富有生活，前往埃塞俄比亞參加救援工作的“莎拉·喬丹” 。
2004年3月19日，與伊桑·霍克、基弗·薩瑟蘭合作出演的驚悚犯罪電影《機(jī)動殺人》上映，安吉麗娜·朱莉在片中飾演果斷機(jī)敏，辦案不依常規(guī)的FBI探員“伊蓮娜·斯科特” ；9月17日，與格溫妮絲·帕特洛、裘德·洛聯(lián)袂主演的科幻動作驚悚片《明日世界和天空上尉》上映 ；9月20日，參與配音的3D動畫電影《鯊魚故事》上映 ；11月16日，與柯林·法瑞爾、方·基默共同主演的戰(zhàn)爭傳記電影《亞歷山大大帝》上映，安吉麗娜·朱莉扮演亞歷山大的母親“奧林匹亞” 。
2005年，拍攝了紀(jì)錄片《天涯共此時》（A Place In Time），該片是安吉麗娜·朱莉的導(dǎo)演處女作，捕捉了2005年1月11日地球上很多地方同一時刻下的不同場景，該片未在電影院上映，僅在翠貝卡電影節(jié)上放映 ；6月7日，與布拉德·皮特領(lǐng)銜主演的動作電影《史密斯夫婦》上映，安吉麗娜·朱莉飾演對丈夫隱瞞殺手身份的人妻“簡·史密斯” 。2006年，與馬特·達(dá)蒙、羅伯特·德尼羅聯(lián)合主演了由羅伯特·德尼羅執(zhí)導(dǎo)的驚悚電影《特務(wù)風(fēng)云》 。
2007年6月22日，與丹·福特曼、威爾·帕頓一同出演的劇情片《堅強(qiáng)的心》上映，安吉麗娜·朱莉飾演在丈夫失蹤后，不放棄尋找希望的妻子“瑪琳娜·珀爾”，憑借該角色獲得了第65屆美國電影電視金球獎電影類-劇情類最佳女主角提名 ；11月16日，與雷·溫斯頓、安東尼·霍普金斯、約翰·馬爾科維奇合作出演的奇幻冒險動作電影《貝奧武夫》上映 。
2008年6月5日，參與配音的動作喜劇電影《功夫熊貓》上映 ；6月25日，與詹姆斯·麥卡沃伊、摩根·弗里曼聯(lián)袂出演的動作驚悚片《通緝令》上映，安吉麗娜·朱莉在片中飾演總能完美執(zhí)行計劃的殺手組織骨干“福克斯” ；10月24日，領(lǐng)銜主演的懸疑電影《換子疑云》上映，安吉麗娜·朱莉上映孩子丟失后，終其一生都在尋子的母親“克里斯蒂娜·科林斯”，憑借該角色獲得了第66屆美國電影電視金球獎電影類-劇情類最佳女主角提名 ，以及第81屆奧斯卡金像獎最佳女主角提名 ；12月7日，《好萊塢記者報》公布了好萊塢女星片酬排行榜，安吉麗娜·茱莉排名榜首 。
2010年7月23日，領(lǐng)銜主演的懸疑動作電影《特工紹特》上映，安吉麗娜·朱莉在片中飾演被指認(rèn)為俄羅斯間諜的美國特工“紹特” ，憑借該角色獲得了第37屆土星獎最佳女主角提名 ；12月9日，安吉麗娜·朱莉與約翰尼·德普聯(lián)合主演的懸疑黑色愛情電影《致命伴旅》上映，她在片中飾演國際警察組織的特工“伊萊斯” ，因此獲得了第68屆美國電影電視金球獎電影類-音樂喜劇類最佳女主角提名 。
2011年5月26日，參與配音的動作喜劇電影《功夫熊貓2》上映 ；12月23日，編導(dǎo)的個人首部劇情長片《血與蜜之地》上映 ，該片獲得了第69屆美國電影電視金球獎電影類-最佳外語片提名 。
2014年5月28日，領(lǐng)銜主演的奇幻冒險電影《沉睡魔咒》上映，安吉麗娜·朱莉飾演在遭受無情的背叛后，心靈變得冷酷的仙子“瑪琳菲森”，由此獲得了第41屆土星獎最佳女主角提名 。11月17日，執(zhí)導(dǎo)的傳記電影《堅不可摧》上映 ，安吉麗娜·朱莉憑借該片獲得了第20屆評論家選擇獎最佳導(dǎo)演提名 。
2015年，安吉麗娜·朱莉自編自導(dǎo)并與布拉德·皮特領(lǐng)銜主演了愛情電影《在海邊》 。2016年1月16日，參與配音的動作喜劇電影《功夫熊貓3》首映 。
2017年9月15日，執(zhí)導(dǎo)的傳記電影《他們先殺了我父親：一個柬埔寨女兒的回憶錄》上映 ，該片獲得了第6屆波士頓在線影評人協(xié)會獎和第26屆東南影評人協(xié)會獎最佳外語片獎 ，以及第21屆好萊塢電影獎年度外語片獎 ；10月20日，擔(dān)任監(jiān)制的動畫電影《養(yǎng)家之人》在好萊塢中國劇院首映 。
2018年初，安吉麗娜·朱莉確認(rèn)加盟迪士尼真人動畫電影《獨一無二的伊凡》 ；5月30日，主演的奇幻冒險電影《沉睡魔咒2》開機(jī) ；5月31日，確定與大衛(wèi)·奧耶羅領(lǐng)銜主演劇情片《離開》 ；8月，2018年福布斯女演員收入榜公布，安吉麗娜·朱莉以2800萬美元位列第二 。
2019年，回歸銀幕，確定出演泰勒·謝里丹（《獵兇風(fēng)河谷》）導(dǎo)演的驚悚新片《那些希望我死的人》 。7月，確定出演漫威漫畫改編電影《永恒族》 ，該片于2021年11月5日在北美上映 。
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