2000年，徐熙媛出演青春偶像劇《流星花園》，在劇中飾演“杉菜”一角。該劇于2001年在臺(tái)灣首播，在2002年上映之后，以平均收視6.99的成績(jī)成為臺(tái)灣電視劇收視第四；同年，《流星花園》在中國(guó)內(nèi)地播出。
2004年，與劉燁拍攝了她的電影處女作《疑神疑鬼》；同年，與F4中的周渝民合作主演臺(tái)灣偶像劇《戰(zhàn)神》，二人在該劇中擔(dān)任男女主角。
2005年，徐熙媛自己創(chuàng)作的《美容大王》一書在中國(guó)大陸、臺(tái)灣上市出售。據(jù)統(tǒng)計(jì)，《美容大王》在兩岸銷量突破80萬本。
2006年5月26日，參演臺(tái)灣驚悚電影《詭絲》，該影片入圍戛納電影節(jié)“官方正式觀摩影片”單元。
2007年，與羅志祥共同出演偶像劇《轉(zhuǎn)角遇到愛》，該劇獲得年度合拍偶像劇領(lǐng)域的“收視冠軍”；同年其創(chuàng)作的書籍《美容大王2·揭發(fā)女明星》出版發(fā)行；該年，與妹妹徐熙娣再次合作主持美食節(jié)目《大小愛吃》，至10月時(shí)因徐熙娣待產(chǎn)停播，在2008年3月12日重新復(fù)出，進(jìn)棚錄制。
2008年，徐熙媛在動(dòng)作電影《保持通話》中飾演單親媽媽Grace王海晴，并入圍第28屆香港電影金像獎(jiǎng)的最佳女主角獎(jiǎng)；5月，參演愛情電影《愛的發(fā)聲練習(xí)》，在劇中飾演女主角小貓；7月5日，與陶晶瑩、徐熙娣、侯佩岑共同主持第19屆臺(tái)灣金曲獎(jiǎng)流行類頒獎(jiǎng)典禮；8月24日，與陳建州主持臺(tái)灣中視推出的舞蹈綜藝節(jié)目《舞林大道》；9月28日，參演的動(dòng)作電影《保持通話》上映。該電影上映4天就取得了300多萬港幣的票房 ；11月5日，參演科幻警匪片《未來警察》，影片中與劉德華演繹一段穿越時(shí)空的感情。
2009年3月15日，出演偶像劇《泡沫之夏》，片中飾演尹夏沫；6月，獲善待動(dòng)物組織網(wǎng)站公布，成為“2009年亞洲最性感素食女藝人”；7月20日，《泡沫之夏》殺青，徐熙媛與劇中主演何潤(rùn)東、黃曉明等參加劇組21日在臺(tái)北舉辦的殺青酒會(huì)；7月30日，主演的喜劇電影《大內(nèi)密探靈靈狗》在全國(guó)各大影院上映；10月6日參演愛情故事影片《全城熱戀》；11月3日，在武俠電影《劍雨江湖》中扮演女殺手。
2010年4月1日，參演由任賢齊、羅家英等主演的動(dòng)作喜劇古裝片《龍鳳店》；8月1日與劉德華、鄭伊健等接拍影片《未世錄》；11月，接拍民國(guó)武俠電影《大武生》，飾演席木蘭。
2011年7月12日，參與拍攝蘇見信的MV《黎明之前》 ；9月5日，徐熙媛與電影主創(chuàng)韓庚、吳尊、洪金寶、劉謙在北京出席《大武生》首映禮；同年底，開始代班主持中天綜合臺(tái)明星訪談?lì)惞?jié)目《康熙來了》，與蔡康永合作主持。
2012年6月21日，參演的影片《車手》在香港連續(xù)2周榮獲票房冠軍；同年，現(xiàn)身美容界盛事“OL直選·完美品牌大賞”頒獎(jiǎng)禮活動(dòng)現(xiàn)場(chǎng)，憑Pantene Clinicare拿下大中華區(qū)“OL至愛品牌代言人”獎(jiǎng)項(xiàng)；12月，美國(guó)電影網(wǎng)站《TC Candler》公布年度全球“百大最漂亮面孔女星”，徐熙媛入圍榜單，名列89。
2015年4月22日，徐熙媛再次代班主持《康熙來了》。2019年5月9日，與徐熙娣、阿雅、范曉萱參加的真人情感秀節(jié)目《我們是真正的朋友》在騰訊視頻首播。
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