2003年11月29日，劉亞仁參演的電視劇《玉林的成長日記》在KBS電視臺首播，劇中扮演劉兒仁 [9]? ；2004年4月21日參演KBS水木劇《四月之吻》，飾演少年時期的江在碩。
2007年3月1日，劉亞仁出演喜劇電影《不名譽的一家》中龍泰一角，完成電影首秀，并憑借該片提名第28屆韓國電影青龍獎最佳新人男演員獎；5月17日，主演的獨立劇情電影《我們沒有明天》上映，劉亞仁片中飾演的21歲男孩，獲釜山影評家獎新人男演員獎。
2008年6月17日首播的KBS月火奇幻劇《最強七友》中劉亞仁飾演殺手黑山。11月13日，參演的劇情電影《西洋古董洋果子店》上映，憑借片中表現劉亞仁獲得第11屆韓國Director's CUT獎新人演技獎。
2009年6月15日，參演的劇情電視劇《不能結婚的男人》首播，劇中扮演樸炫奎。10月29日，參演小制作情感電影《天空與海洋》，該片獲得了第8屆地拉那國際電影節競爭單元媒體獎。
2010年8月30日，劉亞仁出演的古裝電視劇《成均館緋聞》在KBS電視臺首播，劇中因與演員宋仲基的合作，獲得2010年KBS演技大賞最佳熒幕情侶 。
2011年10月20日，劉亞仁出演的劇情電影《格斗少年，菀得》上映，片中扮演家境貧寒并處在叛逆期的問題少年菀得。該片最終電影票房達531萬觀影人次，憑此片劉亞仁也獲得了第3屆韓國電影記者協會電影賞發現獎，并提名第21屆韓國釜日電影獎最佳男演員獎。
2012年3月19日，主演的SBS情感電視劇《時尚王》首播，劇中飾演姜英杰，該劇于2014年4月4日在中國CCTV8播出，2014年5月15日在中國CCTV1播出。2013年4月8日，劉亞仁出演的SBS情感電視劇《張玉貞，為愛而生》首播。10月2日，主演劇情電影《強哲》。
2014年1月6日，劉亞仁簽約韓國UAA公司；2月20日，劉亞仁為動畫電影《衛星女孩和乳牛》配音，3月13日，客串演出劇情電影《優雅的謊言》；3月17日，劉亞仁出演JTBC電視臺愛情電視劇《密會》，飾演鋼琴天才李善宰；8月18日，友情出演KBS劇情電視劇《戀愛的發現》，客串劇中來夏天工坊學習的客人。
2015年8月5日，劉亞仁出演由柳承莞執導的動作電影《老手》，片中飾演的財閥三世趙太武，并且憑借該片提名第52屆韓國電影大鐘獎最佳男演員獎 ；9月16日參演的古裝電影《思悼》上映，片中飾演思悼世子，并憑借該片獲得第36屆韓國電影青龍獎最佳男主角獎，并獲得第10屆亞洲電影大獎飛躍新星獎。10月5日，主演的SBS臺慶古裝電視劇《六龍飛天》首播，劇中飾演朝鮮王朝第三代王李芳遠，劉亞仁憑借該劇獲得2015年度韓國SBS演技大賞長篇劇集最優秀男演員獎、十大明星獎、阻擊女心獎并與申世景一起獲得最佳熒幕情侶獎。
2016年2月18日，參演的愛情電影《請點贊》上映，片中飾演盧鎮宇一角。2月24日，客串演出KBS愛情電視劇《太陽的后裔》。6月3日，憑借作品《六龍飛天》獲得第52屆韓國百想藝術大賞電視部門最佳男主角。12月2日，劉亞仁在2016年度MAMA頒獎典禮“Connection”主題環節中公開由他親自企劃、導演的藝術影片。
2017年4月7日，劉亞仁主演的電視劇《芝加哥打字機》播出，劇中扮演超級暢銷書作家，被稱為“文壇偶像”的韓世洙。
2018年5月16日，劉亞仁主演、李滄東執導的電影《燃燒》在戛納電影節首映。他在該片中的表演被《紐約時報》選為2018年十佳表演之一，成為該名單中唯一的亞洲演員。同年，劉亞仁擔任SBS電視臺紀錄片《敘利亞的目擊者》旁白，該片展示了戰爭帶給平民們的巨大傷害。
2019年6月，出演電影《無聲無息》（暫譯）重返銀幕。
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