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2001年，在張黎執導的中國內地第一部近代史劇《走向共和》中飾演國會參議院議員羅文。

2002年，自導自演的獨白劇《亨利事件》、《弗洛伊丹徒爾的病例》獲得斯德哥爾摩國際獨白劇戲劇節年度最佳劇目獎。

2006年，在張黎執導的歷史題材劇《大明王朝1566嘉靖與海瑞》中飾演富甲一方的江南絲綢商沈一石，該劇獲得第26屆中國電視劇飛天獎優秀長篇電視劇三等獎。

2007年，擔任張黎執導的年代劇《中國往事》的編劇，并出演劇中的大少爺曹光滿。

2009年，在楊曉雄執導的年代家族劇《血色沉香》中飾演被日本人操控的買辦周秀章。同年受張紀中之邀加盟魔幻古裝神話劇《西游記》，出演法力高強的鎮元大仙。

2010年，在智磊執導的翻拍劇《永不消逝的電波》中飾演電訊高手李俠；8月，在國際密戰傳奇劇《馬迭爾旅館的槍聲》中飾演日軍特務機關長矢村；同年，在唐國強執導的史詩歷史劇《辛亥革命》中飾演清末反對禮教派的主要人物之一楊度。

2011年1月，由導演胡玫欽點出演建黨90周年獻禮劇《開天辟地》中蔣介石一角；同年，在講述津門望族歷史的電視劇《九河入?！分幸蝗朔诛椞旖蛟缙趯崢I世家中海子軒和海子佩兩個角色；8月30日，赴臺出演羅安得執導的喜劇電影《烏龍戲鳳2012》；同年，為張黎執導的史詩電影《辛亥革命》中孫中山配音。

2012年，出演尚敬執導的紅色年代喜劇《小寶和老財》；4月，領銜主演胡玫執導的歷史傳奇劇《英雄曹操》，在劇中飾演杰出的政治家曹操；10月，參演閻建鋼執導的婚姻輕喜劇《煮婦也瘋狂》。

2013年1月，與于小偉、午馬共同主演邵警輝執導的民國懸疑劇《大米市》；4月，主演林建龍執導的都市情感劇《幸福稍后再播》開機；5月，與朱曉漁、譚凱共同主演上古史詩劇《英雄時代》，在劇中飾演中華民族始祖炎帝神農氏；10月，在閻建剛執導的國安反間諜劇《于無聲處》中飾演頭腦聰明、才能卓越的202廠助理工程師陳其乾；同年，在于敏執導的革命傳奇劇《爸爸父親爹》中飾演原任職于報社后加入國民黨蘇明遠；同年，在尼克·鮑威爾執導的中美合拍電影《白幽靈傳奇之絕命逃亡》中飾演強將軍。

2014年3月，與朱妍領銜主演的反腐罪案劇《鐵骨芳心2》在西安殺青；4月25日，趙立新挑梁的英國話劇《枕頭人》在北京首演，在劇中飾演遭到指控作家卡圖蘭；8月，參演的武俠電影《飛魚服繡春刀》上映，在片中飾演明朝重臣大學士韓曠；同年，領銜主演閻建剛執導的都市家庭劇《婚姻料理》，在劇中飾演背著老婆辭去大學教授進藥廠搞研發楊樹。

2015年1月16日，出演的偵探動作懸疑電影《暴走神探》全國上映；3月，參演青春懷舊電影《六人晚餐》；7月，參加浙江衛視第九季《中國夢想秀》，為癌癥鼓手牽線國際大師；8月，在姜偉執導的商戰懸念劇《獵場》中飾演集團老總涂方至；11月30日，出演鄭曉龍執導的古裝宮斗劇《羋月傳》 ?，在劇中飾演秦國相國張儀；同年，在李易峰、趙麗穎主演的古裝仙俠劇《青云志》中飾演浪跡人間的江湖相師周一仙。

2016年1月，領銜主演王文盛執導的諜戰劇《紅色福爾摩斯》，在劇中飾演延安邊保處偵察科科長破案能手茅丁 ?；3月，在哈斯朝魯執導的歷史電影《鐵木真傳說》中飾演鐵木真的叔叔塔里忽臺；同年，參演馮小剛執導的電影《我不是潘金蓮》中飾演縣長史為民；同年，在蔣家駿執導的金庸武俠劇《射雕英雄傳》里飾演天下五絕之一的北丐洪七公；9月7日，趙立新飾演沈運的現實情感劇《中國式關系》于在北京衛視、東方衛視首播；10月11日，主演的年代傳奇劇《遠大前程》開機，趙立新演繹傳奇黑幫老大杜月笙。

2017年，參演馮小剛執導的戰爭歌舞電影《芳華》，在片中飾演文工團的最高首長寧政委 ?；3月，主演反腐題材劇《紀委書記》，在劇中飾演從正義走向罪惡的市委書記余仲君；3月2日，憑借《射雕英雄傳》獲得2017中國電視劇品質盛典年度魅力劇星；4月，加盟古裝傳奇劇《凰權·弈天下》，在劇中飾演天盛長歌內閣大臣辛子硯；5月18日，憑借《中國式關系》獲得第22屆華鼎獎中國百強電視劇最佳男配角；5月24日，入圍第23屆上海電視節白玉蘭獎最佳男配角；5月，特邀參加三聯松果“LIFE ” 演講；8月，趙立新作為特邀嘉賓參與文藝綜藝節目《見字如面第二季》的錄制。

2018年1月，參加湖南衛視以配音為主題的競演類綜藝節目《聲臨其境》。1月，參加喜劇類脫口秀《吐槽大會第二季》。5月28日，美食題材的青春勵志劇《像我們一樣年輕》登陸湖南衛視，趙立新飾演金牌護法“何戊尊”。5月31日，趙立新參演的民國傳奇劇《南煙齋筆錄》殺青，他在劇中飾演魏之深一角。10月，與靳東、閆妮、陳曉、黃志忠、秦嵐等主演由沈嚴、劉海波聯袂執導的電視劇《人民的財產》。12月18日，主演的電影《中國合伙人2》上映。

2021年，參演電視劇《突圍》。