2004年，與鐘漢良、王艷、車仁表合作出演電視劇《四大名捕會京師》，飾演“冷血”一角；同年與劉詩詩、何家勁、何賽飛合作出演電視劇《月影風荷》，劇中蔣毅飾演夏亦寒。
2007年，參演丁晟導演的電影《硬漢》，片中蔣毅飾演一名干練的刑警，影片08年11月上映。
2009年，與陳松伶、劉愷威、姜華合作出演電視劇《單親媽媽》，劇中蔣毅飾演江浩然。
2010年4月，由蔣毅、劉雪華、唐寧主演的電視劇《鉆石豪門》在江蘇衛視播出，劇中蔣毅扮演的富二代于崇偉。2011年2月，蔣毅與安以軒、楊怡、馮紹峰合作出演古裝勵志宮廷戲《后宮》；劇中蔣毅飾演皇帝朱見深；同年7月，蔣毅獲得優酷影視盛典“電視劇最佳新銳男演員獎”；
2012年2月，與韓雪合作的都市情感劇《親愛的回家》登陸湖南衛視，劇中飾演邵軍；3月，蔣毅與胡杏兒、黃少祺、穆婷婷合作出演電視劇《金玉滿堂》，劇中蔣毅飾演性格復雜的趙語天 ；4月，由蔣毅、劉愷威、戴嬌倩主演的電視劇《烽火兒女情》在全國各地方臺播出，劇中蔣毅飾演愛國青年蘇志煒 ；同年，蔣毅主演電視劇《戰旗》。
2013年3月，由蔣毅、譚耀文、李泰蘭合作出演的電視劇《鳳凰牡丹》在浙江衛視播出，劇中蔣毅飾演的衛王仲豪；9月，蔣毅與彭冠英、海陸、李泰合作出演的電視劇《因為愛情有多美》在湖南衛視金鷹獨播劇場播出。
2014年，出演古裝電視劇《美人私房菜》，飾演趙元卿。同年，出演滕華濤監制、滕文驥總導演、王為導演的現代都市劇《二胎時代》，飾演陸曉東 ，該劇于2015年8月14日在東方衛視播出。同年，參演電視劇《榆陽秋》，飾演男一號 “二虎”一角。
2015年出演東方魔幻史詩巨制《九州·海上牧云記》飾演碩風和葉的父親碩風達。
2016年4月，在諜戰劇《皮影》中飾演國民黨譚言俊。同年9月，傾情加盟電視劇《養個孩子不容易》，飾演飾演一名鐵路測繪員“馬騰”。10月出演大型現代歷史劇《樓外樓》，飾演洪家大少，洪家柱，該劇于2018年5月在央視一套首播。
2017年4月，參演中國首部時尚設計師寫實現象大劇《親愛的設計師》，飾演趙明遠 ，該劇于2020年10月26日首播 。
2019年，參演電視劇《失戀療養院》，飾演蔣總監。
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