2001年，主演朱文導演的劇情電影《海鮮》，該片獲得第58屆威尼斯國際電影節評審團特別獎，他也因此獲得第23屆法國南特三大洲電影節最佳男主角獎。
2003年，在花清執導的兒童電影《楠溪江》中飾演焦躍進。
2004年，受到導演賈樟柯的邀請，與趙濤共同主演電影《世界》，這個“山西制造”的鐵三角組合開始了他們探索世界和人生的電影之旅。至2007為止，《世界》先后在國際各個電影節上拿了總共11個大獎。
2005年，出演阿尼拉執導的中國和芬蘭首次合拍的神話電影《玉戰士》，在片中飾演中國魔鬼。
2006年，主演的紀錄電影《完美生活》入圍第65屆威尼斯國際電影節地平線單元，并獲得溫哥華國際電影節最佳電影“龍虎獎”。
2007年，在黃文利執導的抗日劇《狼毒花》中飾演中共地委書記甄一然；10月，主演的北京奧運獻禮劇《排球女將》在武漢開機；同年，領銜主演王小帥編劇并執導的家庭親情電影《左右》，并提名第58屆柏林國際電影節最佳男主角；同年，主演的劇情電影《車逝》入圍第17屆釜山國際電影節。
2008年，主演的戰爭電影《對岸的戰爭》成為中國唯一一部入圍莫斯科國際電影節的影片。
2009年，出演關注全球移民面臨的困境的影片《美錯》，在片中飾演來自溫州的偷渡客“海”，該片入圍第83屆奧斯卡金像獎最佳外語片和第68屆美國電影電視金球獎最佳外語片。
2010年6月，主演的兩部電影《大地》和《馬文的戰爭》兩部作品同時入圍第十三屆上海國際電影節傳媒大獎；7月3日，主演的古裝歷史劇《天地民心》在央視八套播出；9月，在王全安執導的歷史電影《白鹿原》中飾演白嘉軒長子白孝文；9月16日，參演張藝謀執導的愛情片《山楂樹之戀》上映。
2011年1月25日，和哈維爾巴登主演的劇情電影《美錯》提名第83屆奧斯卡金像獎最佳外語片；3月，首次觸電武俠類影視作品，在陳嘉上執導的武俠電影《四大名捕》中飾演六扇門的老大捕神，之后繼續出演了《四大名捕2》；5月，出演愛情電影《影子愛人》。
2012年，在杜琪峰執導的警匪電影《毒戰》中飾演鄂州緝毒警察劉隊長；同年，憑借主演的劇情電影《愛的替身》提名第60屆圣塞巴斯蒂安國際電影節最佳男主角。
2013年4月14日，主演的親情電影《說說美麗世界》上映，該片獲得第21屆北京大學生電影節評委會大獎；8月，出演歐陽奮強執導的喜劇電影《超萌英雄》，在片中飾演特立獨行的綁匪頭目；同年，友情客串出演電影《青春雷鋒》；同年，主演抗戰題材劇《東北抗日聯軍》。
2014年3月，出演吳鎮宇、張震和鄭雨盛聯袂跨界執導的電影《三生》，亮相第38屆香港國際電影節；8月，參演蘇有朋導演的處女作電影《左耳》，在片中飾演張漾的父親。
2015年，憑借出演的前史體裁影片《黃克功案件》獲得第十五屆電影表演藝術學會獎。
2016年，參演楊子執導的愛情劇情電影《喊·山》；3月，領銜主演廉政歷史劇《于成龍》；同年，在青春校園題材電影《誰的青春不迷茫》中飾演林天嬌的父親。
2017年4月28日，與顏丙燕、霍青聯袂主演的電影《香港大營救》在上海開機；6月，參演的動作犯罪電影《引爆者》成為第20屆上海國際電影節閉幕片；12月18日，與黃曉明、劉昊然、佟麗婭合作出演由孔笙、李雪執導的古裝權謀劇《瑯琊榜之風起長林》在東方衛視、北京衛視聯合播出，在劇中飾演權傾朝野的墨淄侯；12月22日，與黃軒、染谷將太、張雨綺、秦昊合作出演陳凱歌執導的古裝奇幻懸疑電影《妖貓傳》全國上映，在片中飾演最終說服白龍放棄執念的丹翁；12月29日，與王俊凱、迪麗熱巴、董子健合作出演韓杰執導的奇幻劇情電影《解憂雜貨店》全國上映，在片中飾演秦朗父親。
2018年4月1日，與陳思誠、佟麗婭合作出演由謝澤、陳熙泰聯合執導的近代傳奇劇《遠大前程》在湖南衛視播出，在劇中飾演梁興義；12月29日，與蔡珩、顧璇合作出演的奇幻冒險電影《云南蟲谷》上映。
2021年3月31日，參演的古裝歷史傳奇劇《長歌行》在騰訊視頻播出，在劇中飾演杜如晦；5月21日，主演的電影《柳青》上映；9月17日，參演的災難電影《峰爆》上映；
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