2014年7月，參與錄制湖南衛視生活類角色互換節目《變形計》第九季之《此間少年》。8月24日，主演描述90后青春與幻想的奇遇短片《夢游記》 。與此同時，還參演了由萬合天宜出品的情景喜劇《學姐知道》。9月，與哥哥李明霖合作推出歌曲《好男娃》。
2015年7月16日，參演的魔幻網絡劇《男神執事團》上線，李宏毅在劇中化身為擁有“與自然對話”能力的執事索隆；還為該劇獻唱主題曲《不可觸摸的戀人》。
2016年1月15日，主演的美食治愈網絡劇《喵喵喵喵喵喵喵》在芒果TV上線，在劇中李宏毅飾演麥熙，是喵星球上唯一的人類，更是喵餐廳的主廚 。4月22日，主演的青春電影《誰的青春不迷茫》在中國上映，在片中李宏毅飾演富有深情魅力的高冷學霸“黃韜”，并為該片與白敬亭、丁冠森和趙文龍獻唱主題曲《青茫》，而該片是李宏毅個人電影處女作；此外，該片上映僅三天，票房破億。之后，參與錄制了深圳衛視全明星代際互動綜藝節目《年代秀》。6月10日，參與錄制的明星游戲類綜藝節目《大牌對王牌》在愛奇藝上線。7月21日，參與錄制的全明星美食競技生活秀《誰是你的菜II》在安徽衛視播出，李宏毅與胡可競技廚藝。之后，在由張健執導、張若昀等聯袂主演的古裝傳奇歷史劇《霍去病》中，李宏毅飾演忠將之后趙破奴，一心為被誣陷的趙家軍正名，并追隨霍去病，大破匈奴。
2017年1月9日，主演的校園青春網劇《惡魔少爺別吻我》在騰訊視頻上線，在劇中飾演男主角韓七錄，與安初夏斗智斗勇中，彼此漸生情愫；該劇播出兩個月，就已獲得近十億的點擊量。3月8日，《惡魔少爺別吻我第二季》上線，李宏毅繼續詮釋韓七錄，并為該劇獻唱主題曲《惡魔的愛》和片尾曲《獨特》。與此同時，還以固定嘉賓的身份參與錄制了明星互動綜藝節目《我想見到你》。4月25日，在2016最具粉絲影響力明星頒獎盛典中，李宏毅獲得年度粉絲人氣藝人獎。12月3日，出席騰訊視頻星光大賞，并獲得“年度潛力電視男演員”獎項。
2018年6月18日，主演的都市奇幻言情劇《來自海洋的你》在騰訊視頻播出，李宏毅在劇中飾演覓寶少年池陸。之后，主演根據蜀客《穿越之天雷一部》改編的古裝言情劇《天雷一部之春花秋月》。7月25日，主演的漫改輕科幻愛情喜劇《限定24小時》在騰訊視頻播出，李宏毅所飾演的黎昕從小是模范生，卻不顧家人反對做了電競選手。
2019年5月30日，民國奇幻言情劇《青囊傳》在優酷上線，李宏毅在劇中飾演的男主角木星塵，是個世代研究醫術的神木族少年。8月，主演都市職場勵志劇《這世界很酷》。10月，主演都市言情劇《時間倒數遇見你》，并在劇中飾演宏宇集團接班人的焦陽。
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