1991年，一個偶然的機(jī)會被“星探”Tony發(fā)現(xiàn)，之后簽約唱片公司正式成為歌手。同年，憑借與許秋怡合唱的《現(xiàn)代愛情故事》奪得1991年“香港十大勁歌金曲”獎 。緊接著趁勢推出首張個人專輯《逗我開心吧》。
1993年，在古裝武俠劇《射雕英雄傳之九陰真經(jīng)》中扮演陳玄風(fēng)。1994年，在94版古裝武俠劇《射雕英雄傳》中飾演男主角郭靖，并演唱主題曲《絕世絕招》 。同年主演民國愛情電視劇《黃浦傾情》，扮演男主角任鴻飛，同時獻(xiàn)唱主題曲《傾情》和插曲《仍然是你》。1996年，出演香港刑偵題材電視劇《天地男兒》，并演唱主題曲《怎會如此》。
2000年，在時裝愛情電視劇《十月初五的月光》中飾演男一號文初并演唱主題曲《祝君好》。該劇以平均36點(diǎn)、最高46點(diǎn)的成績打破了香港電視劇的收視紀(jì)錄，同時此劇獲得“亞太電視大獎最佳連續(xù)劇”獎。
2002年，出演香港時裝警匪劇《談判專家》，飾演油腔滑調(diào)的楊光，并憑借該劇獲得TVB萬千星輝頒獎典禮“本年度我最喜愛的電視角色”獎。同年在電視連續(xù)劇《草民縣令》中扮演張富貴 。
2003年，出演民初電視劇《西關(guān)大少》，飾演一名敗家子，并演唱主題曲《相愛無夢》。同年主演武俠劇《飛刀又見飛刀》，扮演男主角李壞。2004年，主演古裝武俠劇《逆水寒》，在劇中飾演連云寨大當(dāng)家“九現(xiàn)神龍”戚少商一角。
2006年，在系列電影《陸小鳳傳奇》中飾演陸小鳳一角，并獲得“第七屆電影頻道數(shù)字電影百合獎”十佳演員（第一名）。2008年12月6日，為臺灣文藝片《渺渺》獻(xiàn)唱主題曲《Get Together》，并憑此獲得第45屆臺灣金馬獎最佳原創(chuàng)電影歌曲獎提名。
2009年4月19日，作為頒獎嘉賓出席第二十八屆香港電影金像獎頒獎典禮；6月23日，張智霖加盟Neway Star唱片公司12月26日，出席在香港會議展覽中心展覽館舉行的2009新城勁爆頒獎禮；11月30日，推出專輯《I AmChilam》，這也是他復(fù)出歌壇后的首張專輯。
2010年1月16日，出席在香港紅磡體育館舉行的2009年度TVB十大勁歌金曲頒獎典禮，與胡杏兒憑借歌曲《一刀兩斷》獲最受歡迎合唱銀獎；3月14日，在香港九展舉行《張智霖 I AM CHILAM Music Show》音樂會。
2011年3月，在香港紅磡體育館連續(xù)兩場“我系外星人”演唱會，并推出專輯《What is Love》，碟內(nèi)共收錄七首粵語和兩首國語作品，包括特別為兒子寫的歌曲《反斗奇兵》，以及《魚躍在花見》電視劇主題曲“究竟海有幾深”；4月，重回TVB拍攝時裝電視劇《魚躍在花見》，大結(jié)局在香港的收視率達(dá)到38點(diǎn)；12月11日，出席在香港TKO一廠舉行的“勁歌優(yōu)秀選第3回”，演唱歌曲《死去活來》獲得優(yōu)秀選得獎金曲。
2012年1月8日，憑借《戀上外星人》獲得2011年度十大勁歌金曲頒獎典禮“十大勁歌金曲”獎；4月15日，以頒獎嘉賓身份出席于香港舉行的第31屆香港電影金像獎頒獎禮；6月24日，出席第15屆上海國際電影節(jié)閉幕式；11月11日，與劉心悠合作主演的愛情電影《天生愛情狂》公映，該影片在香港收獲40萬票房，同時，張智霖為該片演唱同名主題曲 。
2013年1月，出演由胡崇曦執(zhí)導(dǎo)的愛情電影《大叔，我愛你》，與付夢妮演繹一對年齡差距二十多歲的“老少配”。3月31日，出席張國榮逝世十周年《繼續(xù)寵愛●十年Miss You Much Leslie》紀(jì)念演唱會，獻(xiàn)唱張國榮兩首歌曲《今生今世》和《追》，之后同周慧敏合唱《當(dāng)愛已成往事》7月，主演的時裝航空電視劇《沖上云霄II》播出，張智霖憑借“Cool魔”顧夏陽一角獲得TVB馬來西亞星光薈萃頒獎典禮“最喜愛TVB男主角”、“最愛TVB電視角色”大獎；9月10日，簽約中國3D數(shù)碼娛樂公司；10月18日，發(fā)行單曲專輯《Time Of The Moment》，限量發(fā)行3999張。
2014年1月12日，出席由香港電臺主辦的第三十六屆十大中文金曲頒獎音樂會，演唱歌曲《歲月如歌》獲“十大金曲獎”；3月24日，第38屆香港國際電影節(jié)在灣仔會展中心開幕，張智霖同電影《沖上云霄》主創(chuàng)亮相首映紅毯3月30日，出席于香港紅館舉行的《伍樂城幻想國度演唱會》；4月，出席在澳門舉行的第18屆全球華語榜中榜頒獎禮，并奪得“影視風(fēng)云歌手獎”和“愛心年度大使”兩項大獎；5月，在香港紅館完成三場“CHILAMCRAZY HOURS LIVE2 014”演唱會；7月4日發(fā)行《Crazy Hours》瘋狂有時專輯；8月22日，出席粵語歌曲排行榜頒獎典禮，歌曲《歲月如歌》獲“最受歡迎歌曲”獎，并獲得“最受歡迎演藝全才藝人”獎；9月29日，轉(zhuǎn)戰(zhàn)馬來西亞，在大馬吉加里爾布特拉室內(nèi)體育館舉行《張智霖瘋狂有時大馬演唱會》 ；4月，為3D電影《冰封：重生之門》演唱主題曲《冰封》粵語版本；11月1日，參加的內(nèi)地真人秀節(jié)目《兩天一夜》播出。
2015年，與妻子袁詠儀參加綜藝節(jié)目《一路上有你》4月，出演由原班人馬拍攝的TVB電視劇《十月初五的月光》電影版，并憑借“初哥哥”一角獲得“演繹傳神獎”和“浪漫愛情獎”；同年參演電影版《沖上云霄》，電影上映后位居香港地區(qū)新春假期賀歲華語片總票房排行榜榜首，全國票房突破億元；5月，參加國內(nèi)首檔訓(xùn)練私人飛機(jī)駕駛技能的飛行真人秀節(jié)目《壯志凌云》；5月31日，參加于云頂舉行的《“閃耀”云頂50周年演唱會》；6月，和妻子袁詠儀參加內(nèi)地真人秀《為她而戰(zhàn)》；7月，在澳門威尼斯人舉行《瘋狂有時演唱會》。
2016年1月16日，在廣州舉辦“張智霖瘋狂有時“演唱會廣州站，這也是他時隔5年后再次到廣州；3月，參加的原創(chuàng)明星夫妻真人秀《一路上有你》第二季播出4月，參加勵志競技體育綜藝節(jié)目《來吧冠軍》；9月14日，主演動作懸疑電影《反貪風(fēng)暴2》，飾演一位不修邊幅的痞子警察。
2017年7月6日，領(lǐng)銜主演的驚悚懸疑電影《京城81號Ⅱ》上映，張智霖接棒吳鎮(zhèn)宇當(dāng)“屋主”；7月20日，與吳鎮(zhèn)宇搭檔主演的警匪動作片《泄密者》在香港啟德郵輪碼頭舉行開機(jī)拜神儀式；8月21日，其出演的電影《L風(fēng)暴》開機(jī)。
2018年1月，與薛凱琪首次合作主演原創(chuàng)超級劇集《蝕日風(fēng)暴》，飾演一位奮戰(zhàn)于緝毒一線的警察；9月，在犯罪動作電影《反貪風(fēng)暴3》中飾演聯(lián)合財富情報組成員劉保強(qiáng)一角。
2019年1月，張智霖和袁詠儀做客綜藝節(jié)目《沒想到吧》。5月22日，推出單曲專輯《不浪漫罪名》。6月9日，為動畫電影《愛寵大機(jī)密2》配音，并出席電影首映禮。
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