2003年，與章子怡、李冰冰共同主演諜戰(zhàn)片《紫蝴蝶》，該片入圍戛納電影節(jié)，劉燁憑借此片獲得第四屆華語電影傳媒大獎內(nèi)地最受歡迎男演員獎。同年主演電影《花兒怒放》，飾演年輕的教師丁天，該片獲中國電影童牛獎。12月，主演電影《青春愛人事件》，該片入圍第17屆東京國際電影節(jié)，獲2005年底西班牙馬德里實驗電影節(jié)大獎，入圍2006年4月意大利遠東國際電影節(jié)。同年，接拍海巖生死戀三部曲之《拿什么拯救你，我的愛人》，在劇中飾演淳樸、善良、沉郁的龍小羽，并獲得第3屆中國電視藝術(shù)雙十佳最佳演員獎。
2004年，與孫儷共同主演反映“老三屆”故事的電視劇《血色浪漫》，飾演熱情浪漫、瀟灑不的叛逆男主角鐘躍民。與舒淇聯(lián)袂主演愛情電影《美人草》，劉燁在片中飾演陽光土氣，青春逼人，霸氣與痞氣完美結(jié)合的傻男孩”劉思蒙“，并憑借該片獲得第24屆中國電影金雞獎最佳男主角獎以及第10屆中國電影表演藝術(shù)學(xué)會（金鳳凰）優(yōu)秀男演員獎；同年，與章子怡合作主演的電影《茉莉花開》獲得第7屆上海國際電影節(jié)評委會大獎。
2005年，劉燁參演由陳凱歌執(zhí)導(dǎo)的奇幻史詩電影《無極》，飾演有著特異殺人功能的殺手“鬼狼”，該片入圍美國金球獎最佳外語片獎。2005年，與袁泉合作舞臺劇，孟京輝“愛情三部曲”的壓軸篇《琥珀》，演唱主題曲《琥珀之歌》，在香港創(chuàng)下售票記錄。
2006年，參演由張藝謀執(zhí)導(dǎo)的商業(yè)片《滿城盡帶黃金甲》，并憑借該片獲得香港電影金像獎最佳男配角提名和12屆香港金紫荊獎最佳男配角提名。
2007年1月，與奧斯卡影后梅麗爾斯特里普主演劇情片《暗物質(zhì)》，該片入圍美國圣丹斯電影節(jié)，并獲得Alfred P．Sloan獎；同時，劉燁開始嘗試更多元化類型的角色，努力擺脫以往文藝青年的熒幕形象，并拓展戲路；同年，與吳彥祖、張震合作出演翻拍自《喋血街頭》的動作電影《天堂口》，并在劇中飾演黑幫老大“大剛”，該片也成為第64屆威尼斯國際電影節(jié)閉幕電影。
2008年，在與古天樂，大S合作的警匪片《保持通話》中飾演一頭灰白短發(fā)搭配一身黑色大風(fēng)衣的冷血殺手；同年，主演動作電影《硬漢》，扮演一位腦部受損傷的退役軍人“老三”，為了演好這一角色，劉燁增重40斤，并憑借電影《硬漢》獲得第3屆大學(xué)生影像節(jié)最受矚目男演員獎。
2009年，在陸川執(zhí)導(dǎo)的戰(zhàn)爭片《南京南京》中飾演悲壯犧牲的國民黨軍官陸劍雄，該片獲得第57屆西班牙圣塞巴斯蒂安國際電影節(jié)“金貝殼獎”以及最佳攝影獎，這也是中國電影首次獲得該獎項。
2010年，主演都市愛情電影《無人駕駛》，飾演游離在高圓圓和李小冉扮演的兩個女人之間的“志雄”，并與姚晨主演時尚愛情電影《愛出色》，飾演先鋒藝術(shù)家亦鴻。搭檔王珞丹出演舞臺劇《琥珀》第二版，在各地共演出60場。
2011年，在獻禮片《建黨偉業(yè)》中扮演青年毛澤東；同年主演動作電影《硬漢2：奉陪到底》。
2012年，時隔8年再次與舒淇搭檔出演劉偉強執(zhí)導(dǎo)的愛情電影《不再讓你孤單》，飾演踏實、接地氣并且包容體貼的男主角方鎮(zhèn)東 ；11月，與張震，吳彥祖再次合作主演陸川執(zhí)導(dǎo)的歷史古裝電影《王的盛宴》，飾演復(fù)雜多疑的劉邦，并憑借該片獲得亞洲電影大獎最佳男主角提名。
2013年3月，與張涵予、黃渤合作主演動作喜劇片《廚子戲子痞子》，劉燁在片中首次嘗試逗比角色，飾演處處點頭哈腰、唯唯諾諾，說話低聲下氣的漢奸廚子；6月27日，被法國文化部授予“法蘭西文學(xué)藝術(shù)騎士勛章”；12月，與成龍領(lǐng)銜合作電影《警察故事2013》，該片以IMAX、3D和中國巨幕3D等效果上映，票房破5億，并打破中國內(nèi)地警匪片的票房紀(jì)錄。主演抗日題材的電視劇《火線三兄弟》，飾演幽默廚子田二林。2013年，與趙薇，蘇有朋，王偉忠等擔(dān)任東方衛(wèi)視《中國達人秀》“V5季”評委。
2014年，主演由劉和平創(chuàng)作的電視劇《北平無戰(zhàn)事》，飾演飛行員方孟敖，該劇投資額達1.5億，并獲得“白玉蘭獎”最佳中國電視劇獎。與趙文卓合作主演懸疑電影《全城通緝》 ，同年與林志玲主演電影《北京，紐約》。
2015年，劉燁與胡軍，林永健，鄒市明，夏克立加盟湖南衛(wèi)視親子戶外真人秀節(jié)目《爸爸去哪兒第三季》。1月，主演曹保平執(zhí)導(dǎo)的懸疑片《追兇者也》 ；2月，與劉亦菲，黎明共同出演由戴思杰執(zhí)導(dǎo)的中法合拍愛情電影《夜孔雀》 ；6月，主演由蕭峰執(zhí)導(dǎo)的3D史詩電影《大轟炸》，該片為紀(jì)念反法西斯勝利70周年拍攝，以1937年起日本對重慶進行為期5年的空襲為歷史背景。
2016年，憑電影《追兇者也》獲得第19屆上海國際電影節(jié)最佳男演員，影片則于同年9月14日上映。9月15日主演的戰(zhàn)爭電影《我的戰(zhàn)爭》上映。
2017年，主演革命史詩電影《建軍大業(yè)》，劉燁在片中則再次飾演開國領(lǐng)袖毛澤東；6月，出任澳大利亞電影電視藝術(shù)學(xué)院獎（AACTA）最佳亞洲影片大評審團九名評審之一。
2019年2月4日，2019年央視春晚，劉燁與白宇演唱歌曲《時代號子》。4月，首次執(zhí)導(dǎo)電影《我的傭兵生涯》。
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