2010年3月，李鐘碩參演律政劇《檢察官公主》，以演員身份正式出道。9月，他出演了由金恩淑編劇的浪漫愛情劇《秘密花園》，飾演清高冷傲的音樂人韓泰善。
2011年，在情景喜劇《high kick 3短腿的反擊》中飾演曲棍球選手安鐘碩。
2012年5月，與河智苑、裴斗娜合作出演體育勵志電影《朝韓夢之隊》，飾演有著很強勝負心的朝鮮乒乓球隊員崔京燮。6月，擔任SBS音樂節目《人氣歌謠》的固定主持人。8月，在空戰動作電影《R2B：返回基地》中飾演戰斗飛行員池錫賢。12月，主演校園劇《學校2013》，飾演看似冷漠卻懷抱愧疚之心的高南舜，憑借該劇獲得KBS演技大賞男子新人演技獎。
2013年6月，李鐘碩首次擔綱男主角，搭檔李寶英主演奇幻愛情劇
《聽見你的聲音》，飾演能夠聽見人心聲的超能力少年樸修夏，該劇收視率最高達26.2%，平均收視率奪得水木劇年度收視冠軍；他亦憑借該劇獲得第21屆韓國文化演藝大賞最優秀男演員獎、SBS演技大賞優秀男演員獎等多個獎項，并入圍第50屆百想藝術大賞電視部門最佳男演員獎。9月，與宋康昊、李政宰、金惠秀合作出演古裝電影《觀相》，飾演有著遠大抱負的悲情人物金進珩，該片票房突破900萬觀影人次。10月，在體育勵志電影《No Breathing》中飾演具有冷酷魅力的游泳天才鄭宇相。12月，名列韓國蓋洛普最閃耀的電視劇演員第五位。
2014年1月，攜手樸寶英主演電影《熱血青春》，飾演傳說中的情圣姜仲吉。5月，主演醫療諜報劇《Doctor異鄉人》，飾演擁有天才醫術的脫北醫生樸勛，該劇播出后奪得同時段收視冠軍，后位列月火劇年度收視亞軍。11月，與樸信惠合作主演職業愛情劇《匹諾曹》，飾演有著超強記憶力的社會部記者崔達布，該劇位居同時段收視冠軍，并以每集28萬美元的價格向中國視頻網站出售版權，在該平臺首輪播出的點擊率超過10億次；他亦憑借該劇獲得第27屆畫梅獎最佳男演員獎和第8屆韓國電視劇大賞最優秀男演員獎。
2015年2月，獲得英語圈韓流網站Soopmi評選的第10屆Soompi Awards 2014 最佳男演員，該獎項由喜愛韓流的139個國家的2300萬余名粉絲共同投票參與。3月，名列福布斯韓國名人榜第十二位。5月，獲得第51屆百想藝術大賞電視部門人氣男演獎。10月，獲得由韓國政府頒發的第6屆韓國大眾文化藝術獎國務總理表彰獎。
2016年1月，個人蠟像入駐香港杜莎夫人蠟像館，成為館內的第四位韓國明星。2月，首次出演中國電視劇，與鄭爽合作主演年代愛情劇《翡翠戀人》，飾演馳騁在黑白兩道、具有多重性格的年輕海歸白洛寒。5月，正式簽約YG Entertainment。7月，攜手韓孝周主演懸疑愛情劇《W-兩個世界》，飾演存在于漫畫中的主人公——奧運射擊冠軍、韓國最年輕的超級財閥姜哲，憑借該劇獲得MBC演技大賞迷你劇部門男子最優秀演技獎和最高大賞；該劇播出時位居同時段收視冠軍，后位列水木劇年度收視季軍。
2017年8月，首次挑戰反派角色，主演由樸勛政執導的犯罪電影《V.I.P.》，飾演連續犯下跨國殺人案而被各國警方追捕的朝鮮高官之子金光日。9月，搭檔裴秀智主演奇幻懸疑愛情劇《當你沉睡時》，飾演為阻止噩夢成為現實而孤軍奮戰的檢察官丁宰璨，并演唱插曲《Come To Me》和《你是否知道》。
2018年11月，出演獨幕劇《死之詠贊》（又名：死之贊美），根據1926年自殺身亡的第一個女高音歌唱家尹心悳與她的愛人金祐鎮的故事改編，李鐘碩飾演詩人金祐鎮。
2019年1月，攜手李娜英出演tvN電視臺愛情喜劇《浪漫是別冊附錄》，該劇講述出版行業工作人員們的故事，李鐘碩飾演的天才作家，同時也是出版社最年輕主編車恩浩。
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