2011年起，李程彬開始為一些雜志做模特，同時還參與MV拍攝，并相繼與那英、楊丞琳、楊宗緯等歌手合作，出演多首歌曲MV的男主角 [7]? 。
2013年，李程彬被鄭元暢發掘并簽約其創立的經紀公司M.I.E.（最大國際娛樂）；同年，李程彬與陳妍希首度合作，在其單曲《懸崖上的玫瑰》MV中飾演令她為愛鼓起勇氣不怕危險的“完美男友”。
2015年，出演由曹大偉執導，王麗坤、金范、鄭元暢主演的青春愛情片《重生愛人》，飾演蘇瑩高中時期的同學林強，同時也是15年前的程峰回（成年由鄭元暢飾演）。
2016年3月，李程彬參演游堅煜執導的黑道電影《黑白》。6月，他與董子健、顏卓靈合作出演愛情片《六弄咖啡館》，飾演一位籃球高手；7月，攜手石知田、洪晨穎共同主演青春愛情校園喜劇電影《極樂宿舍》，飾演萬人迷校草高達人；9月，李程彬與周冬雨、馬思純領銜主演的愛情劇情電影《七月與安生》上映，劇中他以搖擺不定的“渣男”形象游走于七月與安生之間；該片最終獲得第53屆臺灣電影金馬獎的6項獎項提名，李程彬也憑借在片中的表現獲得第11屆華語青年論壇年度新銳男演員獎提名；10月，李程彬主演的時代劇《一把青》獲得第51屆電視金鐘獎戲劇節目獎等6個獎項。
2017年4月，李程彬與張藝興、陳都靈聯袂主演校園愛情青春偶像劇《求婚大作戰》，飾演見習老師肖偉哲一角 ；隨后，首次搭檔余文樂、楊千嬅出演喜劇電影《春嬌救志明》，在劇中飾演“志明與春嬌”七年愛情長跑的見證人；同年6月，與胡冰卿、宋蕓樺合作主演愛情美食偶像劇《我的愛如此麻辣》，在劇中飾演有型又有手藝的主廚李浩山；此外，他還在由林玉芬執導的愛情劇《原來你還在這里》中飾演儒雅溫潤的沈居安 。
2018年5月16日，由李程彬搭檔王真兒主演的電視劇《上海女子圖鑒》于優酷獨家播出，同年出演于正監制、瀟湘冬兒編劇的國民熱血題材劇《烈火軍校 》，飾演沈君山；由其主演電影《鏡像人·明日青春》入圍第二十屆遠東國際電影節主競賽單元及2018金馬奇幻影展；10月14日，搭檔周潔瓊主演由吳天戈、葉田聯合執導的古裝愛情劇《大唐女法醫》開機，在劇中飾演刑部侍郎蕭頌。
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