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1999年，年僅3歲的陳星旭在動物園玩耍時被星探發掘，拍攝了一系列廣告 。2000年，陳星旭出演了個人首部電視劇《激情燃燒的歲月》，在劇中飾演童年石海。2005年，參演了根據馬曉麗小說《楚河漢界》改編的軍事戰爭劇《將門風云》。

2006年5月，在由陳寶國、苗圃等主演的紅色軍旅劇《烈日炎炎》中，飾演羅師長和秋芳的兒子。12月，近代紅色兒童電視劇《閃閃的紅星》制片方在尋找潘冬子演員時，通過《激情燃燒的歲月》看中了陳星旭；陳星旭通過試鏡，獲得了潘冬子角色。

2007年，參演了由鄭曉龍執導的家庭倫理劇《金婚》。之后，參演了民國情感劇《秋海棠》。

2010年9月16日，由張藝謀執導、周冬雨和竇驍主演的愛情電影《山楂樹之戀》在國內上映，在片中陳星旭飾演老三的弟弟。2015年，在都市愛情片《北京·紐約》中飾演少年藍一。

2017年1月9日，主演的根據金庸同名小說改編的古裝武俠電視劇《射雕英雄傳》在東方衛視播出，在劇中陳星旭飾演聰敏機警卻處處爭強好勝的楊康 。2018年5月，主演軍事題材網絡電影《特種兵王之絕不妥協》。

2019年2月14日，根據匪我思存同名小說改編的古裝言情劇《東宮》在優酷播出，陳星旭在劇中飾演步步為營、腹黑心狠的太子殿下李承鄞，他也是情深似海、相思不悔的顧小五。4月24日，在湖南衛視《逐夢航天——2019“中國航天日”文藝晚會》上彈鋼琴與彭小苒合唱《小星星》。4月29日，中國首部以高鐵機車發展為時代背景的現代都市勵志劇《最好的時代》開機，陳星旭在劇中飾演男主角李延峰。5月9日，在MODERN NIGHT OUT全球先生之夜中獲得摩登商業價值演員獎。