2006年，周星馳自導自演的科幻喜劇電影《長江7號》開拍，張雨綺飾演周鐵的愛人袁老師，該片是張雨綺在一個暑假拍的幾場戲，開機時才與周星馳正式見面。這一年10月，《長江7號》殺青，張雨綺隨即加盟馮德倫導演、韓三平、崔寶珠、周星馳監制的喜劇影片《跳出去》。
2007年2月，張雨綺主演周星馳監制的日本喜劇動作電影《少林少女》；6月，客串的愛情影片《夜·上海》上映，是她在大銀幕上首次亮相 。
2008年，張雨綺在徐克導演的《女人不壞》中突破年齡界限，演繹聰明漂亮、勢利而有才華的30歲商界女強人唐露，周迅、桂綸鎂、張雨綺等三位主演當中，以張雨綺飾演的唐露最為時尚美艷，也主演了廣告短片《露得清八方解碼》，成為百度娛樂沸點2008年最熱門新晉演員。
2009年，張雨綺接連主演了香港喜劇電影《財神到》和古裝武俠片《刀見笑》，在《刀劍笑》中飾演青樓花魁“寐娘”，濃妝艷抹，一改素顏清秀形象，造型艷麗勾人魂魄，又頗似林青霞的“東方不敗”的造型。
2010年，張雨綺在王全安導演的《白鹿原》中飾演純樸、善良、無助、無辜而 又劣跡斑斑的女一號田小娥。
2011年，張雨綺出演《錢學森》女一號蔣英，無論是外形還是氣質，都較為貼近蔣英原型。
2013年5月14日，張雨綺亮相第66屆戛納國際電影節開幕紅毯，這是她繼柏林電影節推廣大使之后，再次受邀亮相歐洲電影節，也是她戛納電影節紅毯首秀。
2014年11月25日，張雨綺等主演亮相上海浪漫喜劇電影《情敵蜜月》關機發布會。
2014年10月至2015年2月，主演周星馳愛情喜劇電影《美人魚》，飾演女富豪李若蘭。
2015年3月主演冒險科幻電影《蒸發太平洋》，飾演果敢、有擔當的機長若欣；12月，主演電影《不期而遇》。
2016年10，加盟陳凱歌導演古裝電影《妖貓傳》。
2017年，主演的現代玄幻劇《幻城凡世》在網絡播出，該劇再續了《幻城》跌宕起伏的輪回故事，張雨綺在劇中飾演經歷七生轉世后的梨落洛洛；同時，該劇也是張雨綺首次出演的電視劇。
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