2000年，已經深造結束的的林志玲在攝影師好友的引薦下，前往日本留學三個月，期間她還接拍了多支平面廣告，回臺灣后林志玲與凱渥模特經紀公司簽約成為了職業模特。
2001年，林志玲還在臺灣華岡藝校兼任過一段時間的表演藝術老師，而她則主要負責教授舞臺訓練方面的課程。同年，林志玲為香港唐安麒美容集團拍攝了一則電視廣告，而該廣告在港播出后也讓她贏得了頗高的知名度。
2003年，林志玲開始主持《流行追蹤》、《日本再發現》等時尚節目；隨后，她還擔任了臺灣金曲獎星光大道的主持人；而在這一年，林志玲還被太臺灣媒體評選為了“臺灣第一美女”。
2004年，林志玲開始逐漸將演藝事業轉向中國內地和香港；年底，林志玲擔任了第41屆臺灣電影金馬獎頒獎典禮的主持人。
2005年5月28日，林志玲與陶晶瑩、侯佩岑共同主持了第16屆金曲獎頒獎典禮；7月8日，林志玲在大連棒錘島拍攝廣告時不幸從馬背上摔落并被馬蹄踩傷，送醫后被診斷為胸部肋骨多處骨折，并伴有左肺挫裂傷；11月1日，經過幾個月的休養后林志玲召開記者會，宣布全面復出，隨后，她便擔任了第40屆臺灣電視金鐘獎頒獎典禮的主持人，并獻上了個人的“處女唱”。
2006年，林志玲先是主持了上海電視節開幕式暨上海影視雙節慶典晚會，而這也是其首次在內地主持影視晚會；11月14日，她還擔任了第51屆亞太影展頒獎典禮的主持人 ；年底，林志玲憑借與蔡康永搭檔主持的娛樂節目《志永智勇電力學校》入圍第41屆臺灣電視金鐘獎資訊綜藝類最佳主持人獎 。
2007年，林志玲開始進軍影視領域，她與梁朝偉、金城武、張震等人合作主演了吳宇森執導的古裝戰爭片《赤壁》，并在片中飾演了溫柔賢淑且堅強勇敢的東吳第一美人小喬，而林志玲則憑借該片獲得了包括第13屆中國電影華表獎優秀境外華裔女演員、第28屆香港電影金像獎最佳新演員在內的多項提名。
2009年，林志玲與周杰倫搭檔主演了現代動作冒險片《刺陵》，而她在片中則飾演了熱情獨立且漂亮性感的女作家藍婷；6月，林志玲還出任了廣州亞運會“亞運天使”代言人。
2010年06月22日，林志玲與孫紅雷、李立群、甘薇合作主演的動作喜劇片《決戰剎馬鎮》在內地上映；隨后，她還與木村拓哉、筱原涼子、北川景子共同主演了日本都市愛情劇《月之戀人》，并在劇中飾演了美麗堅強的中國女孩劉秀美；同年，林志玲還與陳坤、廖凡、楊佑寧聯袂主演了都市愛情喜劇片《幸福額度》，并在片中一人分飾了性格截然不同的孿生姐妹花曉青和曉紅。
2011年2月，林志玲參加了中央電視臺春節聯歡晚會，而她在晚會上除了與周杰倫同臺表演了歌曲《蘭亭序》之外，還與丁建忠搭檔表演了魔術《穿越》；隨后，她還赴日本出演了舞臺劇版《赤壁》，而她在劇中則依然飾演小喬 ；8月，林志玲還在臺灣溫柔女神評選中獲得了冠軍。
2012年，林志玲與黃渤、秦海璐、高以翔聯袂主演了現代愛情片《101次求婚》，并在片中飾演了美麗高雅的樂團大提琴手葉薰；6月，她與劉德華、佟大為、張靜初等人合作主演的動作懸疑片《富春山居圖》上映。
2013年，林志玲先是參加了上海東方衛視春節聯歡晚會，并與黃渤搭檔演唱了歌曲《明天我要嫁給你》；隨后，她又與池內博之，福地祐介、李銘順聯袂主演了跨國唯美愛情片《甜心巧克力》，而林志玲則在片中飾演了個性執著又渴望愛情的女主角林月。
2014年，林志玲作為嘉賓出席了北京國際馬術節；6月29日，林志玲參與了世界杯足球賽節目《豪門盛宴》的直播，并用招牌式的娃娃音客串解說了足球比賽；隨后，她還出演了天津衛視真人秀節目《喜從天降》；12月，其主演的懸疑劇情片《誰是臥底之王牌》全面公映，而她則在片中飾演了外表柔弱但內心堅強的女主角趙碧微。
2015年3月6日，林志玲與劉燁、江疏影聯袂主演的都市愛情片《北京·紐約》登陸全國院線，而她在片中則飾演了漂泊異鄉的美麗才女茉莉；隨后，她還擔任了明星旅行真人秀《花樣姐姐》的常駐嘉賓；7月，其主演的奇幻冒險喜劇片《道士下山》在內地上映；11月21日，林志玲還擔任了第52屆金馬獎頒獎典禮的主持人。
2016年，林志玲除了繼續參加真人秀節目《花樣姐姐第二季》；她還擔任了治愈系匠心微紀錄片《了不起的匠人》的分享人；同年，林志玲還參加了明星跨界時尚真人秀《女神新衣》，而她則在節目中四次獲得單期幸運之星，并最終加冕年度幸運之星，以及時尚突
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