2001年，湯唯在賴聲川的話劇《如夢(mèng)之夢(mèng)》中飾演五號(hào)病人的妻子。2004年，湯唯參加了“環(huán)球小姐”選美比賽，獲得北京賽區(qū)第五名的成績(jī)；同年，湯唯還出演了電視劇《后海前街》和《兄弟如手足》。2005年，在袁鴻的推薦下，湯唯被楊婷選中出演話劇《切·格瓦拉》。
2006年3月29日，湯唯主演的銀幕處女作《警花燕子》上映，她在片中飾演正義的女交警田燕，憑借該片中的表現(xiàn)她獲得了第6屆電影頻道數(shù)字電影百合獎(jiǎng)“優(yōu)秀女演員”獎(jiǎng)；同年，湯唯在都市情感劇《女人不哭》中飾演愛慕虛榮的物質(zhì)女孩尚麗；6月，李安導(dǎo)演公開為電影《色·戒》挑選女演員，湯唯被初步選中并到上海參加訓(xùn)練，每天學(xué)習(xí)上海話、穿旗袍高跟鞋等，歷時(shí)一個(gè)多月，終于與李安簽訂了合同，成為該片的女主演。
2007年11月1日，湯唯與梁朝偉合作主演的劇情片《色·戒》上映，她在片中飾演劇團(tuán)臺(tái)柱、女大學(xué)生王佳芝，并憑借該角色獲得第44屆臺(tái)灣電影金馬獎(jiǎng)最佳新人獎(jiǎng)。2008年，湯唯通過香港政府的“優(yōu)秀人才入境計(jì)劃”獲得香港居民身份，令她在工作上的自由度擴(kuò)大。
2010年4月1日，搭檔張學(xué)友出演的由岸西執(zhí)導(dǎo)的愛情片《月滿軒尼詩》上映，她在片中飾演性格深閨倔強(qiáng)、不擅交際的愛蓮，憑借該片中的表現(xiàn)提名了金馬、金像獎(jiǎng)最佳女主角，并在第11屆華語電影傳媒大獎(jiǎng)上奪得最佳女主角獎(jiǎng) ；同年，在獻(xiàn)禮影片《建黨偉業(yè)》中飾演江南第一才女陶毅。
2011年2月17日，湯唯與玄彬共同主演的文藝片《晚秋》在韓國上映，她在片中飾演因表現(xiàn)良好而得到假釋期的女犯人安娜，并憑該角色獲得第47屆韓國百想藝術(shù)大賞最佳女主角獎(jiǎng)，成為韓國三大獎(jiǎng)歷史上首位獲得最佳女主角的外國女演員，湯唯更憑此片在韓國影壇先后奪得了十項(xiàng)最佳女主角獎(jiǎng)項(xiàng)。此外，湯唯還為影片獻(xiàn)唱了同名主題曲《晚秋》。之后該片于2012年3月23日登陸中國大陸上映。
2011年7月4日，與金城武、甄子丹合作出演由陳可辛執(zhí)導(dǎo)的古裝武俠片《武俠》上映，她在片中飾演貌美賢良、秀外慧中的村婦阿玉，并憑該角色提名第31屆香港電影金像獎(jiǎng)最佳女主角，該片還入圍了戛納國際電影節(jié)“午夜展映”單元首映；12月27日，湯唯在上映的動(dòng)作片《極速天使》中飾演了駕車技術(shù)一流的洪小依。2012年10月4日，湯唯與安圣基一同擔(dān)任第17屆釜山國際電影節(jié)開幕式主持人，這是韓國釜山電影節(jié)歷史上首次由外國演員擔(dān)任開幕式主持人。
2013年3月21日，湯唯與吳秀波合作主演的由薛曉璐執(zhí)導(dǎo)的愛情片《北京遇上西雅圖》上映，她在片中飾演言語潑辣、迷戀奢華生活的拜金女文佳佳。該片則取得了5.2億元的票房成績(jī)；3月28日，該片登陸香港上映，同期香港票房突破1000萬元港幣，打破內(nèi)地愛情片在香港的票房紀(jì)錄。湯唯個(gè)人則憑借該片提名第33屆香港電影金像獎(jiǎng)最佳女主角，并在北京大學(xué)生電影節(jié)、廣州大學(xué)生電影節(jié)以及中國電影導(dǎo)演協(xié)會(huì)上獲得多個(gè)獎(jiǎng)項(xiàng)。
2014年9月，出席第71屆威尼斯電影節(jié)紅毯；10月1日，湯唯與馮紹峰合作主演的文藝愛情片《黃金時(shí)代》上映，該片由許鞍華執(zhí)導(dǎo)，而湯唯則在片中飾演了民國傳奇女作家蕭紅，并憑此片提名臺(tái)灣金馬獎(jiǎng)、香港金像獎(jiǎng)最佳女主角獎(jiǎng)。
2015年1月16日，與克里斯·海姆斯沃斯、王力宏等人聯(lián)袂主演的動(dòng)作片《駭客交鋒》在美國上映，她在片中飾演黑帽黑客的前女友利恩，并憑該片提名第34屆香港電影金像獎(jiǎng)最佳女主角；7月16日，在上映的奇幻片《捉妖記》中特別出演了大押店老板娘一角；7月24日，其與廖凡合作主演的愛情喜劇片《命中注定》上映，湯唯在片中飾演敢于追求真愛的獸醫(yī)方圓；8月27日，搭檔劉青云主演的劇情片《三城記》上映，湯唯在片中飾演賢良持家的月榮，并獻(xiàn)唱電影主題曲《永遠(yuǎn)的微笑》 ；9月2日，在上映的歌舞劇情片《華麗上班族》中特別出演了白領(lǐng)蘇菲一角；同年10月，湯唯還為電影《她的傳說》獻(xiàn)唱了主題曲《??? ??》。
2016年4月29日，與吳秀波二度合作的愛情片《北京遇上西雅圖之不二情書》上映，該片取得了7.9億元的票房成績(jī)，刷新了華語愛情片票房紀(jì)錄。湯唯在片中飾演有草莽氣，但不乏傲骨的賭場(chǎng)公關(guān)姣爺，并獻(xiàn)聲電影主題曲《我曾經(jīng)也想過一了百了》。
2017年10月25日，湯唯確認(rèn)出演古裝宮廷劇《大明風(fēng)華》，并在劇中飾演女主角孫若微一角，這是她首部古裝劇作品。
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